探索溶胶-超临界流体技术制备超细二氧化硅

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1、厦门大学硕士学位论文溶胶-超临界流体技术制备超细二氧化硅姓名：熊开斌申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：李军20090601摘要摘要超临界流体抗溶剂．雾化SAS．A(SupercriticalAnti．SolventAtomization，SAS．A)技术以PGSS(particleformationfromgas．saturatedsolution)和SEDS(solutionenhanceddispersionbysupercriticalfluids)技术为基础，综合了PGSS和SEDS的优点，适用于从水溶液中获取药物等超细颗粒的制备，并且在药物、

2、聚合物、蛋白质等方面已经取得了一些研究结果。本工作将SAS．A超临界流体技术应用于溶胶的处理，研究制备无机(Si02)超细粉体。采用正硅酸四乙酯(TEOS)为前驱物，以冰醋酸为催化剂，制备Si02酸性溶胶。采用SAS．A技术处理酸性溶胶获取Si02微、纳米颗粒。研究溶胶的陈化时间、溶胶流速、溶胶浓度、预膨胀温度、预膨胀压力、喷嘴大小以及不同超临界流体(C02和N2)，对制备的Si02颗粒形貌及粒径的影响，用FT-IR、XRD、SEM表征所制备的Si02颗粒的结构和形貌，用吸附仪测定了颗粒的比表面积。结果表明：使用超临界N2时，在所研究的条件下颗粒平均粒径可以控

3、制在0．2～0．4“m内；在所研究的范围内，Si02颗粒为规则球形，分布较均匀，呈无定型态；随着溶胶流量的增加，Si02颗粒粒径变大、粒径分布变宽；随着溶胶醇酯比的增加，Si02颗粒粒径变小、粒径分布变窄；随着预膨胀温度的增加，Si02颗粒粒径先变小后变大、粒径分布变窄；喷嘴大小对Si02颗粒形貌有较大影响；随着陈化时间或预膨胀压力的增加，Si02颗粒粒径变小、粒径分布变窄，但压力增加到一定值后，对颗粒平均粒径影响不大；比表面积结果表明所得Si02为实心颗粒。使用超临界C02时，在考察的压力范围内(8．O～17．0MPa)颗粒平均粒径可控制在0．3～11．tm

4、l为：压力在8．0MPa时得到的颗粒粒径较小，分布较均匀，但随压力增大，颗粒易聚集，均匀性变差。以TEOS为前驱物，氨水为催化剂，制备Si02碱性溶胶。采用SAS．A技术处理碱性溶胶获取Si02纳米颗粒。针对SAS．A工艺，实验考察溶胶浓度、溶胶流速、预膨胀压力以及不同超临界流体(C02和N2)对制备的Si02颗粒形貌和颗粒大小的影响。另外，作为对比研究，用离心分离技术处理碱性溶胶制备Si02颗粒。用FT-IR、XRD、SEM表征所制备的Si02颗粒的结构和形貌，用吸附仪测定了颗粒的比表面积。结果表明：采用SAS．A技术在所研究的条件下颗粒平均粒径可以控制在5

5、0～100nm内，所制备的Si02为规则球形颗粒，分布较均匀，呈无定型态，比表面积约62m2／g。采用离心分离摘要得到的Si02颗粒稍大，其比表面积约为27m钝。相比较而言，SAS—A技术可连续化生产、操作方便、效率高、产量大，而离心分离方法操作时间长，后续处理繁琐。采用离子交换法处理水玻璃溶液，得到pH为2．52～3．20的酸性溶胶，应用SAS．A技术，分别在超临界C02和N2条件下，处理酸性溶胶制备Si02球形颗粒，并考察不同预膨胀压力对颗粒形貌和颗粒大小的影响。对酸性溶胶，经滴加氨水，得到pH为9．04、9．85、10．04的碱性溶胶。分别采用超临界C0

6、2和N2对碱性溶胶进行SAS．A技术处理，考察不同预膨胀压力对颗粒形貌和大小的影响。用FT-IR、XRD、SEM表征所制备的Si02颗粒的结构和形貌，用吸附仪测定颗粒的比表面积。结果表明：无论是酸性还是碱性条件下的溶胶，经SAS．A技术处理后得到的Si02均为规则球形颗粒，粒径可控制在0．3～'29m。其中，在pH为9．85条件下，采用超临界N2所得的颗粒处于纳米级范围。比表面积结果表明所得颗粒为实，L、3l002颗粒。关键词：超临界C02；超临界N2；SAS．A；Si02；超细颗粒；溶胶；正硅酸四乙酯；水玻璃AbstractSupercriticalanti

7、—solventatomization(SAS—A)isacombinationofparticleformationfromgas·saturatedsolution(PGSS)andsolutionenhanceddispersionbysupercriticalfluids(SEDS)processes．ItCanbeappliedtoaqueoussolutionstoremovewatertoachievefinesolidpowdersatmildoperationconditions(10wtemperatureandlowpressure)；i

8、thasshowngoodapplic