纳米晶堆积多级结构ZSM-5分子筛的设计合成及其催化甲醇制丙烯反应性能.pdf

《纳米晶堆积多级结构ZSM-5分子筛的设计合成及其催化甲醇制丙烯反应性能.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、石油学报(石油加工)2015年4月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTION)第31卷第2期文章编号：1001—8719(2015)02—0550—06纳米晶堆积多级结构ZSM一5分子筛的设计合成及其催化甲醇制丙烯反应性能栗文龙，马通，尹琪，顾洪歌，吴志杰，窦涛(中国石油大学重质油国家重点实验室CNPC催化重点实验室，北京102249)摘要：采用硅凝胶原位转化自组装的方法，并且没有使用第二模板剂或有机添加剂情况下，成功地水热合成了纳米晶堆积多级结构ZSM5分子筛。对合成样品进行了Nz吸附一脱附、SEM、TEM和XRD表征，并考察其催化

2、甲醇转化制丙烯(MTP)反应性能。结果表明，多级结构ZSM一5分子筛由5O～90nm的ZSM一5晶体堆积而成，具有丰富的介孔结构；其介孔孔容和外比表面积相对常规ZSM-5分子筛和纳米晶ZSM-5分子筛都有较大的提高，并且结晶度良好。相对于纳米晶ZSM一5分子筛，纳米晶堆积多级结构ZSM一5分子筛由于其结构上的优势，具有更好的扩散性能，能够有效地提高催化寿命及丙烯选择性，在产品分离上也具有极大的优势。关键词：多级结构；ZSM一5；甲醇转化；丙烯选择性中圈分类号：TQ246．9文献标识码：Adoi：i0．3969／J．issn．1001—8719．2015．02．036Designan

3、dSynthesisofHierarchicalZSM-5ZeoliteandItsCatalyticPerformanceofMTPReactionLIWenlong，MATong，YINQi，GUHongge，wUZhijie，DoUTao(StateKeyLaboratoryofHeavyOilProcessing，CNPCKeyLaboratoryofCatalysisChinaUniversityojPetroleum，Beijing102249，China)Abstract：NanocrystalaggregateshierarchicalZSM一5zeolitewas

4、synthesizedwithoutotherorganicadditivesandsecondarytemplatethanTPAOHtemplate，andcharacterizedbyN2adsorption—desorption，SEM，TEMandXRDmethods．ItscatalyticperformanceinMTPreactionwasinvestigated．TheresultsshowedthathierarchicalZSM一5zeolitewithaparticlesizeof5O一90nmwasformedbytheaggregationoflotso

5、fnanocrystals，possessingrichmesoporeswithremarkablylargerexternalsurfaceareaandmesoporevolume，andexhibitedtheexcellentcatalyticperformanceinMTPreactionwithhigherpropyleneselectivityandlongercatalyticlifetime，comparedwithconventionalZSM一5zeoliteandnanocrystalZSM5zeolite．Furthermore，thehierarchi

6、calZSM一5zeolitecouldbeeasilyseparatedfromthereactionproductsviafiltration．Keywords：hierarchical；ZSM一5；methanolconversion；propyleneselectivity收稿日期：2014-11-01基金项目：国家自然科学基金青年基金项目(21206192)，高等学校博士学科点专项科研基金(新教师类)项目(20120007120010)，中国石油大学(北京)科研基金项目(YJRC一2013-38)资助第一作者：栗文龙，男，博士研究生，从事分子筛合成，甲醇转化和催化裂解研究

7、通讯联系人：窦涛，男，博士，教授，从事分子筛合成和煤化工，石油化工研究；Tel：01089733066；Email：dtaol@163·corn第2期纳米晶堆积多级结构ZSM5分子筛的设计合成及其催化甲醇制丙烯反应性能551沸石作为微孔晶体材料，由于其较高的酸性和以煤经合成气制丙烯对于中国化工行业的发展具有微孔孔道导致的择形性，广泛应用于多相催化反应重要的战略意义。甲醇转化制烯烃反应(MTP)中，中，尤其在石油化工中发挥着重要作用口]。然而，丙烯选择性和催化剂寿命都严