纳米zsm-5分子筛的合成及催化性能研究

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1、黑龙江大学硕士学位论文纳米ZSM-5分子筛的合成及催化性能研究姓名：王鑫申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：吴伟20100530中文摘要本文采用加入预晶化晶种的无模板剂法合成出不同硅铝比的纳米ZSM．5分子筛，分别用XRD、N2物理吸附和NH3．TPD等手段对催化剂的结构和酸性进行了表征，并比较了不同方法合成的相同硅铝比的纳米ZSM．5分子筛结构和酸性的差异。采用固定床微型反应器，分别考察了溶剂、反应温度、反应压力、空速及原料摩尔比对萘和甲醇的烷基化反应的影响，对反应进行了工艺条件优化。优化的结果：反应温度400℃，反应压力3MPa，原料的质量空速0．5h"1，原料的摩尔比

2、：萘：甲醇：1，2，4一三甲苯1：2：8。在此条件下，分别考察了不同方法合成的纳米ZSM．5分子筛及采用加入预晶化晶种的无模板剂法合成的具有不同酸强度和酸量的纳米ZSM．5分子筛的催化性能。通过改变无模板剂法的合成条件，制备出纳米和微米尺度的ZSM．5分子筛，选取萘和甲醇的烷基化反应为探针反应，考察了晶粒尺寸对分子筛结构、酸性及催化萘和甲醇的烷基化反应性能的影响。初步探讨了微孔沸石硅源法合成纳米ZSM．5／MCM-41复合分子筛的条件，考察了碱处理溶液的浓度和硅铝比对复合分子筛的结构和酸性的影响。实现在纳米ZSM．5／MCM一41复合分子筛结构中形成具有传输作用的介孔通道，有效地

3、改善其扩散性能，使其对萘的烷基化反应同时具有良好的反应活性和较高2，6．DMN的选择性。关键词：晶种无模板剂纳米ZSM．5分子筛纳米ZSM．5／MCM-41复合分子筛黑龙江大学硕士学位论文I

4、IIAbstractInthispaper,nanosizedZSM一5zeolitewithvariedS102／A1203ratiowassuccessfullypreparedintheabsenceofo曙amctemplatebasedontheuseofprecrystallizedseedprecursorsolution．Theproductswereinspectedbym

5、eallsofXRF,XRD，nitrogenadsorption,NH3一TPD，SEM，川A1MASNMR．WehaveevaluatedthreedifferentpreparetionmethodaimmingattheidentificationdifferenceofnanosizedZSM一5zeolite晰tllacidandstructureproperties．Theinfluenceofsolvent,reactiontemperature，reactionpressure，spacevelocityandmoleratioofnaphthaleneandm

6、ethanolonalkylationprocesswasinvestigatedtOoptimizethetechnologicalconditions．ThecatalyticperformanceofnanosizedZSM-5zeolitewiththedifferentsynthesiticmethodwasstudied，undertheoptimumcondition,thatis，reactiontemperatureis400。C，reactionpressureis3MPa,WHSV=O．5h．1，NAPH：CH30H：I’2，4一TMB=1：2：8．Bych

7、angingtheconditionofthetemplate—freesyntheticmethod，nanosizedandmicrosizedZSM-5zeoliteweresuccessfullysynthesized．Throughselectingthenaphthaleneandmethanola墩ylationreactionaSaprobetOinvestigatethestructure，acidityandcatalyticperformancebetweennanosizedZSM一5andmicrosizedZSM．5zeolite．Hydrotherm

8、alparametersofnanosizedZSM一5／MCM-41compositematerialby、航mnanosizedZSM·5zeoliteprimaryandsecondarybuildinguniteassilica-aluminasourcewereinvestigated．Theratioofmesoporousandmicroporousdistributionweremodulatedbychangingtreatmentconditions．Cata