纳米ZSM-5分子筛的酸脱铝改性及其催化萘和甲醇的烷基化反应性能.pdf

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1、石油学报(石油加工)2O14年8月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTION)第3O卷第4期文章编号：1001—8719(2014)04—0620—09纳米ZSM一5分子筛的酸脱铝改性及其催化萘和甲醇的烷基化反应性能王文静，武光，吴伟，王高亮，昝望，戚鑫(黑龙江大学催化技术国际联合研究中心，高效转化的化工过程与技术黑龙江普通高校重点实验室化学化工与材料学院，黑龙江哈尔滨150080)摘要：分别采用盐酸、草酸、柠檬酸对晶种引导的无模板剂合成的纳米ZSM一5分子筛进行脱铝

2、改性，利用XRD、Nz吸附一脱附、A1NMR、XRF、NH一TPD、Py-IR等方法对其进行表征，并考察了不同种类的酸脱铝对ZSM一5分子筛的结构、酸性及其催化萘与甲醇的烷基化反应性能的影响。结果表明，盐酸、柠檬酸与草酸均可脱除分子筛的骨架铝和非骨架铝，但3种酸对分子筛的脱铝程度不同。纳米ZSM一5分子筛经酸脱铝后，在脱除了部分强酸中心的同时产生了一定比例的二次介孔，有效地改善了反应物和产物的扩散性能，使催化萘与甲醇的烷基化反应的萘转化率、2，6一二甲基萘(2，6-DMN)选择性和产物中(2，6-DMN)／n(2，

3、7-DMN)均有不同程度的提高，并且表现出更强的抗失活能力。关键词：纳米分子筛；ZSM一5；酸脱铝；烷基化；2，6一二甲基萘中图分类号：TQ426．94文献标识码：Adoi：10．3969／j．issn．1001—8719．2014．04．007DealuminationofZSM__5NanocrystalsWithDifferentAcidsandTheirCatalyticPerformancesinMethylationofNaphthaleneWithMethanolWANGWenjing，WUGuang

4、，WUWei，WANGGaoliang，ZANWang，QIXin(InternationalJointResearchCentreforCatalyticTechnology；KeyLaboratoryofChemicalEngineeringProcessandTechnologyforHighEfficiencyConversion，CollegeofHeilongJiangProvince；SchoolofChemistryandMaterialSciences，HeilongJiangUniversity

5、，Harbin150080，China)Abstract：ThedealuminationofZSM一5nanocrystalssynthesizedbythepresetcrysta1seed—inducedmethodwithoutanyorganictemplatewascarriedoutwithaqueoussolutionsofhydrochloricacid，oxalicacidandcriticacid。respectively．TheZSM一5nanocrystalsamplesbeforeand

6、afterdealuminationwerecharacterizedbyXRD，N2adsorption—desorption，A1MASNMR，XRF，NH3一TPD，Py—IR．Theeffectsofdealuminationonthestructure，acidityandcatalyticperformanceofZSM一5nanocrystalsinthealkylationofnaphthalenewereinvestigated．TheresultsshowedthattheframeworkA1

7、andextra—frameworkA1couldbesynchronouslyremovedbyhydrochloricacid，oxalicacidandcriticacid，respectively，butwithdifferentextentofdealumination．PartofthestrongacidcentersinZSM一5nanocrystalswasremovedandseveralsecondarymesoporeswereformed。whicheffectivelyimprovedt

8、hediffusionperformanceofthereactantsandproducts．ThealkylationofnaphthalenecatalyzedbydealuminatedZSM一5nanocrystalsgothigherconversionofnaphthalene，higherselectivityof2，6-DMN，higher