改性zsm-分子筛的制备及其催化烷基化反应研究（可编辑）

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1、改性ZSM-12分子筛的制备及其催化烷基化反应研究黑龙江大学硕士学位论文改性ZSM-12分子筛的制备及其催化烷基化反应研究姓名：吴维果申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：吴伟20090520中文摘要[]中文摘要由于新型聚酯材料PEN的单体原料2，6．二甲基萘2,6一DMN的生产工艺复杂、成本高，制约了PEN的广泛应用。因此，用于萘和甲醇烷基化一步法高选择性地合成2,6．DMN的分子筛催化剂的制备和改性研究成为催化领域研究的热点之一。ZSM．12分子筛因具有适宜的孔道结构和酸性能，在萘和甲醇烷基化反

2、应中表现出优于其它分子筛的催化性能。本文分别用离子交换、同晶置换和合成体系中添加F离子的方法对自制的ICP、XRF、21AI改性前后的结构和酸性进行了表征，在固定床微型反应实验装置上评价了改性前后的HZSM．12分子筛对萘与甲醇烷基化合成2，6．二甲基萘的催化反应性能，研究了不同改性方法对ZSM．12分子筛的孔结构特性、酸性和催化性能的影响规律。2分子筛进行离子交换改性，分别用MgN032和LaN033水溶液对HZSM一1研究结果表明，M矿+、La3+交换改性可以调变HZSM．12分子筛的孔结构特性、酸

3、量及酸强度，提高分子筛的催化性能。M92+交换改性后，HZSM．12分子筛的积炭程度明显减轻，抗失活能力提高；La3+交换改性的HZSM一12分子筛提高了目标产物2,6．DMN的选择性和产物中2,6-／2，7．DMN的比值。分别用Ga、Ti、B和Si对HZSM．12分子筛进行了同晶置换改性，结果表明，杂原子的种类、改性方法及条件对HZSM．12分子筛的孔结构和酸性能有较大影响，改性后的ZSM．12分子筛中产生了二次介孔结构，介孔孔容有不同程度的增大，强酸中心的酸强度降低。在初始凝胶中引入Ga经水热合成制

4、备的Ga部分同晶置换HZSM．12分子筛在保持良好催化活性的基础上有效地提高了2,6．DMN的选择性。在含F离子体系中首次合成了ZSM．12分子筛，考察了F离子的加入量和晶化时间对分子筛结构的影响，结果表明，当F／Si在0．025,----0．10范围时均可以合成黑龙江大学硕士学位论文出具有高结晶度的纯相ZSM．12分子筛，F离子的引入不仅显著地缩短了分子筛的晶化时间，而且改变了分子筛的晶貌、孔结构特性和酸性，强酸中心的酸强度提高，外表面酸中心数减少，催化性能明显改善，在对萘和甲醇烷基化反应的催化比。与

5、HZSM．12分子筛催化剂相比，在含F离子的体系中合成的分子筛样品2，6一／2，7．DMN比分别由25．3％和1．83提高到26．8％和1．90。关键词：HZSM-12分子筛；2，6一二甲基萘2，6-DMN；离子交换；同晶置换；AbstractAbstractandcommercializationofLargeproductionrestrictedduetothecostandlowwhichisaofhighavailability2,6一DMNkeyintermediateintheofandm

6、odificationofsynthesisPEN．Therefore，preparationabletotheofandmethanolin2,6一DMNcatalystproducebyalkylationnaphthaleneismethodoneofthehot2llighselectivityone―stepusingbecomingspots．ZSM一1zeoliteshownsbetterintheofandmethanolcatalyticpropertiesalkylationnaph

7、thalenethanotherzeolites．InthissubstitutionandadditionofF’intothepaper，ionexchange，isomorphoustowereusedself-madeHZSM一12syntheticsystemmodifyzeolite．AnalyticaltechniqueincludingXRD，FT-IR，SEM，N2NMR,XPS，physisorption，AAS，ICP，XI强，27A1NH3一TPDandwereusedtocha

8、racterizethestructureandofHZSM一12Py??IRacidityzeolitebeforeandafterofzeoliteswereevaluatedmodification．Catalyticperformancethetheofandmethanolforofinthe2,6一DMNbyalkylationnaphthalenesynthesismicroreactorfixed-beddevice．ner