改性β分子筛上苯与丙烯烷基化反应的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文改性β分子筛上苯与丙烯烷基化反应的研究姓名:李云阁申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:陈标华2002.4.29Ab京化工大学硕士学位论文改性。分子筛上苯与丙烯烷基化反应的研9zy。,,,,。摘要、.、异丙苯是合成苯酚的重要化工原料,苯与丙烯烷基化反应生产异丙苯是石油化工中非常重要的工艺之一。由于负载型固体磷酸(SPA)及三氯化铝作为生产异丙苯的催化剂存在腐蚀设备、污染环境等问题,而固体酸催化剂则能克服上述催化剂的不足。日分子筛固体酸催化剂己经广泛应用在化学品合成中的烷

2、基化反应中,并在不断地发展本文主要涉及三方面的研究内容(1)不同的反应条件苯烯比、空速、温度对改性0分子筛催化剂活性选择性和稳定性的影响;(2)通过一些表征手段,探讨不同反应条件下,失活催化剂积炭量、积炭聚集形式、失活时间、失活机理的不同之处。反应温度对催化剂的失活机理有显著的影响;(3)采用热重和差热分析法对失活催化剂进行空气氧化再生,用Ozawa法和Kissinger法计算相关的再生动力学参数。一争。断170℃下失活催化“的再生“理属于三维扩”球形对称Ginstiling-Brounshtei

3、n方程机理,模型方程为F(a)一(1一-23a)一(1一)s=kt二1.37x106eITt1119000,,,、万as。,、.,,,.R-o}l1一“)“dt一KJ(a)=’j‘x‘。“‘“x三万一下二1[1一li一“)一J这些研究为进一步研究催化剂的活性和稳定性,为工业生产提供可靠的工艺操作条件,提供了实用的理论依据。北京化工大学硕士学位论主热重和差热分析关键词改性p分子筛,烷基化,决食二翻.,‘北京化工大学硕士学位论文BENZENE/PROPYLENEALKYLATIONONMODIFIED

4、0ZEOLITEABSTRACTThealkylationofbenzenewithpropyleneproducingcumeneovermodified0zeoliteunderliquid-phasereactionconditionismainlyprocessinpetrochemicalindustries.BetazeolitesassolidacidhavebeenwidelyusedinthealkylationbecauseoferosionandpollutionofSPAa

5、ndAIC13ascatalysts.Theuseofthesolidacidcatalystsisanimportanttargetinmodemchemicalindustry.Thispaperstudiedtheinfluenceofreactionconditionontheactivity,deactivationandstabilityofthecatalyst,includingthemoleratioofbenzenetopropylene,spacevelocityandrea

6、ctiontemperature.Theresultsshowcokeproperty,cokequantity,cokespots,cokeshape,deactivationtimeanddeactivationmechanisminthecatalysthaveacloserelationwithreactiontemperaturebycharacterizingthedeactivated-catalystsTheregenerationofthedeactivated-catalyst

7、swerecarriedoutwithDG-DTAapparatus.Thekineticparameters,includingactivationenergy,orderofreactionandpreexponentialfactor,werecalculatedbyOzawameansandKissingermeans.Thekineticresultsshowthattheair北京化工大学硕士学位论文oxygenationregenerationmechanismofthedeacti

8、vated-catalystsfollowsboth3-Dmasstransferandsphericitymechanism,whichisGinstiling-Brounshteinequation.M一a-)=(」1一一一2a、)一(_1-a、)粤0=Kt=1.37x106ear3da一kf(a)一1.37x106e黔x-3(1一a)3dt11一(1一a)3]KEYWORDS:modified0zeolite,alkylation,deactivation,regenerat

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