zsm-5分子筛的改性及催化甲醇制芳烃的研究

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1、声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：壶蛊蜂一一日期：逊色业一关于学位论文使用权的说明本人完全了解太原理工大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文；⑧学校可允许学位论文被查阅或借阅；④学校可以学术交流为目的，复制赠送和交换学位论文

2、；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后遵守此规定)。签名：．堑盘酶日期：冱堕。么：!≥导师签名：j驾I眺丝啦纽一万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文ZSM．5分子筛的改性及催化甲醇制芳烃的研究摘要芳烃是一种重要的化工产品，其中苯、甲苯、二甲苯(BTX)是生产橡胶、纤维及许多精细化工产品的主要原料，随着市场需求量的目益增加及化石燃料量的减少，芳烃族产品的年产量很难满足生产生活的实际需要。甲醇催化转化制芳烃(MTA)I-艺不仅能充分利用工业过剩的甲醇，而且其芳烃产品不含磷、硫等有害成分，是一个种洁净、高效、切实可行的芳烃生产工艺。目前，探究适合于MTA工艺

3、的高活性、高选择性、长寿命的ZSM．5分子筛催化剂已经成为MTA技术开发的关键和热点。本论文针对MTA工艺中ZSM．5分子筛容易积碳失活和产品中芳烃选择性较低等问题，通过结合XRD、BET、NH3．TPD、FT-IR、SEM和TG等测试表征手段，考察了分子筛成型方式和硅铝比、弱碱改性引入介孔孔道、助剂La浸渍量及反应工艺条件等对提高ZSM．5催化剂活性、BTX选择性和寿命的影响。实验具体结论如下：(1)初步探究了分子筛成型方式和硅铝比对ZSM．5分子筛MTA催化性能的影响。结果发现，相比于简单压片法，分子筛挤条成型以及粘合剂的加入可以形成一定量的堆积介孔孔道，有助于提高分子筛的

4、扩散能力，增加催化剂的稳定性。当Si／AI=80时，ZSM一5的催化活性较高，寿命长，产品中芳香烃含量较高。万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文(2)利用弱碱NaHC03，Na2C03和INH3’H20改性ZSM-5分子筛，并考察经弱碱改性对催化剂催化性能的提高作用。结果显示经过三种弱碱改性以后，在ZSM．5分子筛中形成了多级介孔孔道，介孔的形成有效地提高了扩散速率和催化剂的寿命。与常规的ZSM．5分子筛相比较，ZSM．5／NH3"H20的B酸L酸的比值(B／L=7．35)稍微提高，但是总酸量降低，而ZSM一5／NaHC03(B／L=O．127)和ZSM．5／Na2C03(B

5、／L=0．107)的B酸L酸的比值显著降低。经0．6mol／LNH3·H20处理后的ZSM．5分子筛显示出了较好的MTA催化活性，126h内保持甲醇转化率在50％以上，其液烃产率为27．52％，液烃产品中芳香烃和BTX的含量分别为56。12％和40。28％。(3)采用等体积浸渍法制备不同La浸渍量的LaZSM一5／NH3·H20催化剂。XRD测试显示没有其他相的特征峰出现，其孔道特性与ZSM．5／NH3"H20相似，SEM结果显示出在催化剂的表面上存在一些无形性的La相。La的负载不仅提高了芳烃的选择性，而且有助于提高催化剂稳定性。当La的浸渍量为1％时，液态产物中芳烃的含量达

6、到68．86％，其中BTX的含量为60．50％，催化剂的寿命也增长到137h。(4)采用1．0LaZSM一5／NH3-H20催化剂，进行MTA反应工艺条件的优化。实验结果表明：当反应压力为1．51ViPa、WHSV=I．0h。时，综合考虑催化剂的稳定性、芳烃及BTX的收率，1．0LaZSM一5／NH3·H20的催化活性较好。关键字：ZSM．5分子筛，弱碱，La浸渍，介孔，MTAU万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文PI强PARATION0FMODIFIEDZSM．5CArAIYSTSANDITSAPPLICATIONINCONVERSl0NOFⅣ匝THANOLT0AROⅣL气

7、TICSABSTRACTAromaticsareimportantchemicalproducts，includingbenzene，toluene，xylene(BTX)，whicharethemainrawmaterialsofmanyfinechemicalproducts．Withthemarketdemandincreasingandtheamountoffossilfuelreducing，itisunabletomeetthegrowingdemandsofaromatics．