MFI型核壳分子筛在甲苯甲醇烷基化反应中的催化性能.pdf

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1、石油学报(石油加工)2011年1O月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTI()N)第27卷第5期文章编号：1001—8719(2011)05—0812—05MFI型核壳分子筛在甲苯甲醇烷基化反应中的催化性能王政，陈娟。，王林，马清祥，赵天生(1．宁夏能源化工重点实验室省部共建天然气转化国家重点实验室培育基地，宁夏银川750021；2．宁夏大学化学化工学院，宁夏银川750021；3．神华宁夏煤业集团煤化工公司，宁夏银川750011)摘要：以类苯环形HZSM一5分子筛为核，通过动态水热法在其上外延生长一层纯硅Silicalite一1壳层，合成了H

2、ZSM一5／Silicalite一1复合分子筛催化剂，对其进行了XRD、SEM、NH。～TPD和Py-IR表征，并在连续流动固定床反应器中进行甲苯甲基化合成对二甲苯催化反应评价其催化活性。结果表明，合成的是以HZSM-5为核、Silicalite一1为壳的核壳分子筛，Silicalite一1壳层的覆盖度为86；与纯ZSM一5相比，复合分子筛的酸性明显减弱，且酸量减少。HZSM一5／Silicalite一1复合分子筛对甲苯甲基化合成对二甲苯反应表现出了高的催化活性和较高的对位选择性，在甲苯的转化率为28．1时，对二甲苯选择性达到74．3。关键词：ZSM一5；Silicalite一1；核壳分子

3、筛；甲苯甲醇烷基化中图分类号：O643文献标识码：Adoi：10．3969／j．issn．1001-8719．2011．05．025CatalyticActivityofMFITypeCore—ShellZeoliteforAlkylationofTolueneWithMethanolWANGZheng，CHENJuan，WANGLin，MAQingxiang，ZHAOTiansheng(1．Ministry-ProvinceCo—cultivatedStateKeyLaboratoryBaseofNaturalGasConversion，KeyLaboratoryofEnergyReso

4、urces&ChemicalEngineeringofNingxia，Yinchuan750021，China；2．InstituteofChemistryandChemicalEngineering，Ning：riaUniversity，Yinchuan750021，China；3．ShenhuaNingxiaCoalIndustryGroupCo．Ltd．，CoalChemicalCompany，Yinchuan750011，China)Abstract：Core—shellzeolitecompositeHZSM～5／Silicalite一1wassynthesizedviahydr

5、othermalprocedurewithcontinuousstirring，andcharacterizedbyXRD，SEM，NH3-TPDandPy-IR．Methylationoftoluenewithmethano1tO一xyleneoverHZSM一5／Silicalite一1core—shel1zeolitesincontinuousflowfixed—bedreactorwascarriedouttoevaluatethecatalyticactivityofHZSM一5／Silicalite一1．ItwasprovedthatHZSM一5／Silicalite一1was

6、reallyacore—shelIzeolitecompositewithacoreofHZSM一5andashellofSilicalite一1，andtheSilicalite一1shellreached86．AreductionoftheacidsitesandstrengthcouldalsobeachievedbyepitaxialovergrowthofSilicalite一1ontheprecursorZSM一5crystals。showingthatHZSM一5／Silicalite一1possessedhighcatalyticactivityandtheselectiv

7、itytoP—xylene．Thetolueneconversionand一xyleneselectivityreached28．1and74．3，respectively．Keywords：ZSM一5；Silicalite一1；core—shellzeolite；methylationoftoluenewithmethanol收稿日期：201007—27基金项目：国家重点基础研究发展计划“973’前期研究专项(20O7