微米级HZSM-5分子筛催化剂在甲苯甲醇烷基化反应中的应用.pdf

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1、石油化工2016年第45卷第3期PETROCHEMICALTECHN0L0GY·291·DOI：10．3969~．issn．1000—8144．2016．03．007微米级HZSM一5分子筛催化剂在甲苯甲醇烷基化反应中的应用唐建远，赵成文，娄报华，李永刚，宁春利，张春雷(上海华谊集团技术研究院上海计算化学与化工工程技术研究中心，上海200241)[摘要]采用浸渍法合成了不同硅铝比、晶粒大小的复合改[~HZSM一5分子筛催化剂，采用XRD、SEM、NH一TPD、TEM和低温N吸附等手段对改性前后催化剂的结构进行了表征。在小型固定床等温

2、反应器上考察了HZSM一5分子筛催化剂在甲苯与甲醇烷基化反应中的性能。实验结果表明，在反应温度440℃、重时空速2h～、(甲苯)：(甲醇)=2、n(H，)：(H，O)：”(甲苯+甲醇)=8：2：1的优化反应条件下，具有大晶粒、高硅铝比的复合改性HZSM一5分子筛催化剂上甲苯转化率达26．2％、对二甲苯在异构体中的选择性为95．0％；在复合改]~HZSM一5分子筛催化剂的基础上引入加氢金属后，催化剂的稳定性明显提高，在相同反应条件下，甲苯转化率为18％一26％，对二甲苯选择性为90％～96％，稳定运行1700h后催化剂未出现明显失活的

3、现象。[关键词]HZSM一5分子筛催化剂；甲苯；甲醇；烷基化；对二甲苯[文章编号]1000—8144(2016)03—0291—06[中图分类号]TQ032．41[文献标志码]AShape—selectivealkylationoftoluenewithmethanolovermodifiedmicron-scaleZSM．5zeoliteJianyuan，ZhaoChengwen，LouBaohua，LiYonggang，ⅣiChunli，ZhangChunlei(ComputationalChemistryandChemical

4、EngineeringResearchCenter，TechnologyResearchInstituteofShanghaiHuayiGroup，Shanghai200241，China)lAbstractJHZSM一5zeolitecatalystswithdifferentsilica—aluminaratioandparticlesizeweremodifiedbyimpregnationandwerecharacterizedbymeansofXRD，SEM，NH3TPD，TEMandN2adsorption．Thesha

5、pe—selectivealkylationoftoluenewithmethanolcatalyzedbythecatalystswasinvestigatedinacontinuousflowfixed—bedreactor．TheexperimentalresultsshowedthatthemodifiedHZSM·-5zeolitecatalystswithlargeparticlesizeandhighsilica·-aluminaratiohadgoodperformances．Undertheoptimizedrea

6、ctionconditionsoftemperature440℃，WHSV2h～，n(toluene)：n(methano1)2andn(H2)：n(H2O)：n(toluene+methano1)8：2：1，theconversionoftolueneandtheselectivitytoP-xylenereached26．2％and95．0％．respectively．Afterapreciousmetalwasintroduced，thestabilityofthecatalystwasimproved，thetoluenec

7、onversionandtheselectivitytoP—xylenestillwere18％一26％and90％-96％respectivelyandduring1700honlinereaction，noevidentcatalystdeactivationwasfound．1Keywords]HZSM一5zeolitecatalyst；toluene；methanol；alkylation；P-xylene甲苯甲醇烷基化反应合成对二甲苯是一条增二甲苯，每生产1t对二甲苯仅需约1t甲苯，并且产对二甲苯的新工艺路线。该技术通过甲

8、苯与几乎不产生苯。新工艺路线与甲苯择形歧化工艺相廉价的甲醇进行烷基化反应，直接合成高浓度的对比，大幅降低了原料成本。由于产物纯度较高，减[收稿日期]2015—10—09；[修改稿日期]2015—11—23。[作者简介]唐建远(1981