核壳MFICHA分子筛的合成及催化性能.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao1MarchActaPhys．一Chim．Sin．2016，32，745—752745[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB20l512185www．whxb．pku．edu．cn核壳MFI／CHA分子筛的合成及催化性能张玲王海彦，蒋忠祥王钰佳(中国石油大学(华东)化学化工学院，山东青岛266555；辽宁石油化工大学化学化工与环境学部，辽宁抚顺113001)摘要：采N-次生长法(外延法)在ZSM一5(MFI型)晶体颗粒表面外延生长SAPO-34(CHA型)磷酸硅铝分子筛壳层，合成了MFl，CHA型核壳分子筛材料。并利用X射线衍

2、射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量色散射线光谱(EDS)~!I傅里叶变换红外(FTlR)光谱对其进行了表征。结果表明，核相ZSM．5的预处理步骤对于成功合成此核壳型分子筛材料十分关键。通过研究晶化温度和晶化时间对MFI／CHA核壳型沸石分子筛合成的影响推测出MFI／CHA壳层生长的晶化机理，并考察在甲醇芳构化中的择形催化作用。关键词：MFI／CHA；核壳结构；水热晶化；外延生长中图分类号：0647SynthesisandCatalyticActivityofCore—ShellMFI／CHAZeolitesZHANGLing’。WANGHai一、，an’JIANGZhong-XiangW

3、ANGYu-Jia(CollegeofChemistryandChemicalEngineering,ChinaUniversityofPetroleum，Qingdao266555,ShandongProvincePR．China；CollegeofChemistry,ChemicalEngzneeringandEnvironmentalEngineering,LiaoningShihuaUniversityFushun113001，LiaoningProvince,R．China1Abstract：MFI／CHAcore—shellzeolitesweresynthesizedbyatw

4、o．stephydrothermalsynthesisstrategyfepitaxialgrowth)．ThegrowthofsilicoaluminophosphateSAPO一34fabricatescrystallinelayersoverZSM．5nanocrystaIcrystallites．ThesampleswerecharacterizedbyX．raydifraction(XRD)，scanningelectronmicroscopy(SEM)，energy—dispersiveX—rayspectrometry(EDS)，andFouriertransforminfra

5、red(FTIR)spectroscopy．Theanalysesindicatethatthepretreatmentstepofthecorephasewasanimportantstepduringthesynthesis．ThegrowthkineticsoftheMFI／CHAcore．shellzeoliteswereinvestigatedbyanalyzingtheproductsobtainedwithdifferentsecondarycrystallizationtimesandtemperatures．Thecore．shelIzeoliteshowsgoodshap

6、e．selectivecatalyticperformanceforconve~ingmethanoltoaromaticcompounds．KeyWords：MFI／CHA；Core-shelIstructure；Hydrothermalcrystallization；Epitaxialgrowth1引言并不理想。原因是在芳构化过程中常伴有裂解、近些年来，zSM一5由于具有十元环特殊的MFI氢解、氢转移等副反应，例如生成的对二甲苯在三维孔道结构，其孔径大小与苯分子动力学直径ZSM一5外表面发生异构化反应。因此，为了获得相似，在甲醇转化过程中有利于促进甲醇分子择较高的芳烃收率，特别是高苯、甲

7、苯、二甲苯形催化生成芳烃1-4o但是由于ZSM一5具有较强的(BTX)的选择性，己经发展了很多改性技术来修饰酸性，在反应过程中易发生结焦现象，并且单一ZSM一5，通过浸渍或离子交换引入不同的金属或非地使用ZSM一5作为催化剂，芳烃选择性及其收率金属离子，可以有效地改进芳构化产率及选择Received：September28，2015；Revised：December16，2015PublishedonWeb：