多级孔SAPO-34分子筛催化剂的合成及甲醇制烯烃反应性能研究

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1、分类号：O611.4单位代码：10183研究生学号：2015332008密级：公开吉林大学硕士学位论文（学术学位）多级孔SAPO-34分子筛催化剂的合成及甲醇制烯烃反应性能研究SynthesesofHierarchicalSAPO-34ZeolitesandtheCatalyticPerformanceofMTOreaction作者姓名：郭冠琦专业：无机化学研究方向：分子工程学指导教师：于吉红教授培养单位：化学学院2018年6月多级孔SAPO-34分子筛催化剂的合成及甲醇制烯烃反应性能研究SynthesesofHierarchicalSAPO-34Z

2、eolitesandtheCatalyticPerformanceofMTOreaction作者姓名：郭冠琦研究方向：分子工程学指导教师：于吉红教授学位类别：硕士学位论文答辩日期：2018年5月24日未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除

3、文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院：本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容，愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊（光盘版）电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿，希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版，并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中

4、使用，同意按章程规定享受相关权益。论文级别：■硕士□博士学科专业：无机化学论文题目：多级孔SAPO-34分子筛催化剂的合成及甲醇制烯烃反应性能研究作者签名：指导教师签名：年月日作者联系地址（邮编）：作者联系电话：I中文摘要多级孔SAPO-34分子筛催化剂的合成及甲醇制烯烃反应性能研究以低碳烯烃为基础原料的石油化工产品广泛地应用于人类生产生活和经济发展的各个方面。作为低碳烯烃的传统原料，石油资源日渐枯竭却需求不减的现状对低碳烯烃产品的可用性和价格产生严重的影响。甲醇制烯烃（MTO）反应，是以非石油资源生产低碳烯烃的方法，有效替代了传统的石油生产路线，在

5、一定程度上缓解了石油与天然气等自然资源短缺的问题。近几十年来，关于甲醇制取烯烃研究取得了诸多进展，不仅在烯烃裂解过程的MTO加工合成工艺领域方面，而且在优化催化剂合成的化学研究中，均取得了瞩目的成果。微孔分子筛具有规则的孔道结构，利于催化分子有选择地择形转化，同时，孔道内的酸性适宜，使其在石油化工领域占据着重要的位置。硅取代磷酸铝分子筛SAPO-34具备独特的CHA拓扑结构，包括三维8元环交叉直孔道和一个较大的cha笼结构，其酸性适度便于调节，在MTO催化反应中具有最优异的催化性能。然而，在MTO催化反应中，传统微孔SAPO-34晶体内容易生成体积较

6、大的积碳类物质，导致催化剂迅速失活。因此，为了提高催化剂的催化性能，应当采取有效策略，克服晶体内部的扩散限制，抑制积碳类物质的生成。据研究表明，具有多级孔道结构的SAPO-34分子筛可以提高晶体内部反应物至生成物的转化，有效抑制生成积碳物种的速率，延长催化剂的催化寿命，提高低碳烯烃的选择性。本论文主要研究了具有优异催化性能的多级孔道结构的SAPO-34分子筛催化剂的新颖合成方法，并且表征了晶体的形貌、酸性、内部孔道结构以及催化性能，简要探究了所合成分子筛催化剂的晶化过程。主要结论如下：1.在吗啉为模板剂的条件下，使用一种廉价的阳离子聚合物聚二烯二甲基

7、氯化铵作为介孔结构导向剂，在温和的水热条件下成功地合成了具有丰富的晶体I内介孔的多级孔SAPO-34分子筛催化剂。由于多级孔SAPO-34分子筛具有良好的传质效率以及适宜的酸性，使其展示出更为优异的MTO催化反应性能。与传统方法合成的微孔SAPO-34分子筛催化剂相比，多级孔SAPO-34分子筛具有其5倍的催化寿命，并且乙烯以及丙烯的总选择性提升12%以上。本工作提供了一种温和且经济的合成方法，成功制备了以吗啉为模板剂的多级孔SAPO-34分子筛催化剂，并具有优异的MTO催化反应性能。该合成方法可以扩展应用于制备其它高催化性能的多级孔SAPO分子筛。

8、2.发展了一种简单有效的后处理方法，用于制备多级孔SAPO-34分子筛。即以合成SAPO-34分子筛的母液作