含过渡金属分子筛催化环己醇与空气氧化制备环己酮-论文.pdf

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1、第36卷第4期湖北大学学报(自然科学版)Vo1．36No．42014年7月JournalofHubeiUniversity(NaturalScience)July，2014文章编号：1000—2375(2014)04—0354—04含过渡金属分子筛催化环己醇与空气氧化制备环己酮邓洁洁，周丹，李坤，鲁新环，危先龙，夏清华(有机化工新材料湖北省协同创新中心(湖北大学)，有机功能分子合成与应用教育部重点实验室(湖北大学)，湖北武汉430062)摘要：分别采用离子交换法、水热合成法和干胶转化晶化法，将非贵过渡金属引人到分子筛中合成出含过渡金属的分子筛催化剂，并将其应用于以空气为氧化剂、多相催化环己醇

2、合成环己酮的反应中，探索高效、环保、廉价的绿色催化氧化反应体系，研究结果表明，采用水热合成法制备的含钴分子筛(CoA1P(5)在催化空气氧化环己醇制备环己酮的反应巾表现出优异的催化活性，通过考察反应温度、空气流速、反应时间、催化剂用量等探索了最佳催化反应条件是：反应温度为100℃、空气流速为4OmI／min、反应时间为8h、催化剂用量为100mg时，环己醇转化率可达到38．2，环己酮选择性达到95．8．关键词：分子筛；催化氧化；空气；环己醇；环己酮中图分类号：TQ23文献标志码：ADOt：10．3969／j．issn．10002375．2014．04．014Aerialoxidationof

3、cyclohexanoltOcycl0hexan0necatalyzedbytransitionmetal-containlngmolecularsievecatalystsDENGJiejie，ZHOUDan，LIKun，LUXinhuan，WEIXianlong，XIAQinghua(HubeiCollaborativeInnovationCenterforAdvancedOrganicChemicalMaterials(HubeiUniversity)，Ministry-of-EducationKeyLaboratoryfortheSynthesisandApplicationofOr

4、ganicFunctionalMolecules(HubeiUniversity)，Wuhan430062，China)Abstract：Inthiswork，ion-exchange，hydrothermalanddrygelconversionmethodshavebeenappliedtopreparetransitionmeta卜containingmolecularsievecatalysts．Thecatalystswereappliedtoheterogeneouscatalyticaerialoxidationofcyclohexanoltocyclohexanone，exp

5、loringefficient，environmentalprotection，loⅥ卜pricedgreencatalyticoxidationreactionsyster~Amongvariouscatalysts，CoA1P(~5synthesizedbyhydrothermalmethodshowedthebestcatalyticactivityinthecatalyticoxidationofcyclohexanolwithairtocyclohexanone．Inaddition，variousreactionconditions，includingthereactiontim

6、eandtemperature，theflowrateofair，theamountofcatalystusedinthereaction，hadalsobeendiscussed．Theoptimumreactionconditionswere：reactiontemperature100℃，theairflowrate40mL／min，reactiontime8h，thedosageofcatalyst100mg．Undertheconditionofthereaction，cyclohexanolmoleconversionratereached38．2，cyclohexanonese

7、lectivityupto95．8．Keywords：catalyticoxidation；molecularsieve；air；cyclohexano1；cyclohexanone环己酮是生产石油化工产品的重要中间体，主要用于生产己内酰胺等尼龙产品和己二酸，同时又是一种优良的工业溶剂，被应用于橡胶、涂料、皮革、油墨、农药等工业．工业上制备环己酮采用环己烷氧化收稿日期：2014—0106基金项目：国家自然科学