改性多金属氧簇应用于环己醇选择性催化氧化制取环己酮.pdf

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1、石油学报(石油加工)2012年6月ACTAPETROLEISINICA(PETROIEUMPROCESSINGSECTION)第28卷第3期文章编号：i001—8719(2012)03—0481—06改性多金属氧簇应用于环己醇选择性催化氧化制取环己酮冯世宏，闫绍峰，刘自力(1_辽宁7-业大学化学与环境211程学院，辽宁锦州121004；2．广州大学化学化工学院，广东广州510006)摘要：以柠檬酸为络合剂，采用溶胶一凝胶法制备了多金属氧簇K。[sb。w。0]，再用十六烷基三甲基溴化铵(cTAB)对其改性，得到改性多金属氧簇(CTAB)。VSb。W。O。。]

2、；以过氧化氢氧化环已醇制取环己酮为探针反应，考察了制备催化剂的原料配比r／(Sb)／n(W)以及(H202)／n(Cyclohexano1)、((CTAB)9[Sb1．。w9033])／(Cyclohexanol+HOz)、反应温度、反应时间等反应条件对氧化反应的影响。结果表明，当(Sb)／n(w)一0．11时制得的(CTAB)。[Sb．oW90。。]催化剂活性最高；氧化反应的适宜条件为、(H202)n(Cyclohexano1)一1．5、((CTAB)9[sb10W9O33])／n(Cyclohexanol+H202)一0．0012、反应温度353K、反

3、应时间2．0h；在此条件下，环己醇转化率为97．4％，环己酮选择性为99．7％。催化剂经XRD表征，揭示了(cTAB)。[SboW。0。。]的微观结构和内在规律性，掺入少量CTAB，ESb。W。0]保持原来的基本结构，Esbt。W。0。。]与CTAB之间存在协同效应，有效提高了环己酮的选择性。关键词：改性多金属氧簇；环己醇；环已酮；催化氧化中图分类号：0657．3文献标识码：Adoi：10．3969／j．issn．1001-8719．2012．03．021SelectiveCatalyticOxidationofCyclohexanoltoCyclOhex

4、anOneOverModifiedPolyoxomeatalateCatalystsFENGShihong，YANShaofeng，LIUZili(1．CollegeofChemistry&EnvironmentalEngineering，LiaoningUniversityofTechnology，Jinzhou121004，China2．CollegeofChemistry&ChemicalEngineering，GuangzhouUniversity，Guangzhou510006，China)Abstract：K9[sb1．0w9O33]waspr

5、eparedbysol—gelmethodwithcitricacidascomplexingagent，whichwasmodifiedwithcetyltrimethylammoniumbromide(CTAB)toobtain(CTAB)9[Sb1．oWg()33]．CatalyticoxidationeydohexanoltoeydohexanonebyH2O2over(CTAB)9ESh1．oW9033]wasusedaSaprobereactiontoinvestigatetheeffectsofatomicration(Sb)／n(W)inp

6、reparationofcatalyst，thereactionconditionsof咒(H2Oz)／(Cyclohexano1)，((CTAB)9ESb1．0w9O33])／7z(Cyclohexanol+H2O2)，reactiontemperature(T)，reactiontime(t)．Theresultsshowedthattheoptimumconditionswere咒(sb)／靠(w)一0．11，，z(H2Oz)／，z(Cyclohexano1)一1．5，((CTAB)9ESb1．0Os3])／咒(Cyclohexanol+H，()一0

7、．0012，T一353K，t一2．0h，underwhichtheconversionofcyclohexanolreached97．4，selectivitytocyclohexanonereached99．7．(CTAB)9[Sb1．ow9O33]wasdetectedbymeansofXRD，anditsmicro—structureandessencedisciplinarianofweredisclosed．ESb1．0w9033]stillmaintaineditsoriginalstructure，possessingacooperative

8、effectwithCTABduringtheoxidationo