多金属氧簇化合物催化氧化反应的研究

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1、硕士学位论文多金属氧簇化合物催化氧化反应的研究作者：赵薛晶指导教师：一陆明教授南京理工大学2014年3月M．D．Dissertation0IIIIllIIIllllIlllllIIIIIIIIIIfY2522043StudyonPolyoxometalatescatalytictheoxidationreactionByZhaoXuejingSupervisedbyPr吐LuMingNa巧hagUniversityofScience&TechnologyMarch，2014声明本学位论文是我在导师的指导下取得的研究成果，尽我所知，在本学位论文中，除了加以标注和致谢的部分外，不包含其他人已经发

2、表或公布过的研究成果，也不包含我为获得任何教育机构的学位或学历而使用过的材料。与我一同工作的同事对本学位论文做出的贡献均己在论文中作了明确的说明。研究生签名：邀蓖自d口解弓月坫日学位论文使用授权声明南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质文档，可以借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容，可以向有关部门或机构送交并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容。对于保密论文，按保密的有关规定和程序处理。硕士论文多金属氧簇化合物催化氧化反应的研究摘要氧化反应是有机合成领域重要的反应类型之一，其产物在化学工业的各个分支都有广泛的应用。随着绿色氧化技术的发展，研究和开发环境友好的氧化反应催

3、化剂尤其具有重要的意义。本论文研究了以多金属氧簇化合物为催化剂催化芳香族化合物的深度氧化降解、醇类的选择性氧化及吡嗪衍生物氮氧化物的合成。具体研究内容包括以下几个方面：在室温条件下，研究POM胶束催化剂催化湿空气／氧气氧化芳香族化合物的过程，制各的磷钼钒杂多酸盐能催化氧化有机污染物降解成无毒无害的产物。芳香族化合物，包括芳烃、苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸及一些含氮化舍物以磷钼钒杂多酸【(c16H33)N(CH3)313+。PVxM012一。040(X=1，2，3)作催化剂和表面活性剂进行氧化降解反应。大多数实验底物的降解率可达60％～96％。POM胶束催化剂的稳定性好，在深度氧化降解反应中重复使用

4、六次而催化活性没有明显降低。在本研究中，合成了多种杂多酸

5、氧基吡嗪，2,6一二氯吡嗪和2，氯．6一甲氧基吡嗪高效地氧化为其相应的氮氧化物的LLM-105新型绿色合成路线。典型条件为：底物(10mm01)，CH3CN(30mE)，催化剂Fe30dCS／HWO(0．1g，～O．1mm01)，60oC分5次逐滴加入30％双氧水(5mE)。反应混合物溶液经萃取和柱色谱法提纯，得产物，收率～般为60～73％。使用高斯03量化计算程序对氧化过程进行了理论计算，结果与实验数据相符。关键词：氧化反应，多金属氧簇化合物，POM胶束催化剂，杂多酸一金属有机框架，吡嗪衍生物氮氧化物硕士论文——．圭全墨墨堡些全塑堡些墨些垦查竺竺窒————-_●_—l-____—-————

6、————_—_———————————●————————--_●_—_l__-——_————————P————————一。一AbstractOxidationreactionisoileoftheimportantreactionsinorganicsynthesisfield．Awiderangeofapplicationsisappliedtooxidationproductsineverybranchofthechemicalindustry·Withthedevelopmentofthegreenoxidationtechnology，researchanddevelopmentofe

7、nvironmentalfriendlycatalystoxidantespeciallyisofvitalsignificance．Inthispaper,oxidativedegradationofaromaticcompounds，selectiveoxidationofalcoholsand吐leoxidationofpyrazinewerestudiedindetailwithpolyoxometa