Cu∕SiO2催化剂的制备及在环己醇脱氢制环己酮反应中的催化性能.pdf

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1、第34卷第3期2013年6月化学工业与工程技术JournalofChemicalIndustry＆EngineeringV01．34No．3Jun．，2013Cu／Si02催化剂的制备及在环己醇脱氢制环己酮反应中的催化性能刘俊，李海涛，张皓，孙中华，殷玉圣(南化集团研究院，江苏南京210048)摘要：采用共沉淀法制备了不同铜／硅物质的量比的Cu／SiO：催化剂，结果表明：在n(Cu)：凡(Si)=1：2时，DH一0．5-400催化剂在环己醇脱氢制环己酮的反应中表现出优异的催化活性。考察了不同焙烧温度对环己醇

2、脱氢制环己酮的影响。结果表明：焙烧温度400℃时，制备的DH一0．5-400催化剂上的环己酮得率为52．9％，高于其他催化剂。采用XRD和BET对催化剂进行了表征，根据结果，在催化剂中氧化铜是以均匀、高分散的微小纳米粒子或以簇的形式存在，结果增加了与反应物的接触机会，致使DH一0．5-400催化剂显示出高的催化性能和环己酮选择性。关键词：环己醇环己酮Cu／SiO：催化剂脱氢中图分类号：TQ426．8文献标识码：A文章编号：1006—7906(2013)03-0010—04PreparationofCu／Si

3、02catalystandcatalyticperformancestudyondehydrationofcyclohexanoltocyclohexanoneLIUJun，LIHaitao，ZHANGHao，SUNZhonghua，YINYusheng(ResearchInstituteofNamingChemicalIndustryGroup，Nanjing210048，China)Abstract：TheseriesofCu／Si02catalystwiththedifferentmolarratio

4、ofCu／SiarepreparedbytheCO—precipitationmethod．Whenthemolarratioofcoppertosilicais1：2，as-preparedDH-0．5-400showstheexcellentcatalyticperformanceinthedehydrogenationofcyclohexanoltocyclohexanonebasedontheactivityresults．Theeffectofdifferentcalcinationtempera

5、tureonthedehydrogenationofcy—elohexanoltocyclohexanoneisinvestigatedandtheresultshowsthatusingDH-0．5-400catalystcalcinedat673K，theyieldofcyclo-hexanoneis52．9％whichhigherthanthatofothercatalysts．ThecatalystsarecharacterizedbymeansofXRDandBET．Theresultsindic

6、atethatthestatusesofcopperoxideintheDH-O．5-400catalystareuniform，highlydispersiveinthesilica，increasingthecontactchancesbetweenactivespeciesandcyclohexan01．Therefore，DH-0．5-400catalystshowsbettercatalyticactivityandhigherselectivityofcyclohexanone．Keywords

7、：Cyclohexanol；Cyclohexanone；Cu／Si02Catalyst；Dehydrogenation环己酮是生产己内酰胺、己二酸、尼龙66等酰胺类产品的重要中间原料，同时，由于环己酮具有良好的溶解性和低挥发性，还被广泛应用于非酰胺类产品的生产【l≈j。目前由环己醇制环己酮主要有氧化法和脱氢法2种工艺。脱氢法因其副产物相对较少、操作简单、得率高，且比较安全，在环己酮工业生产中的应用更为广泛"-。环己醇脱氢制环己酮在热力学上是一个可逆的吸热反应，因此，升高温度有利于环己醇的转化。但在工业生产中

8、考虑到节能及安全问题，若在转化率较高的情况下降低反应温度，具有客观的经济效益。环己醇脱氢的过程伴有多种副反应，如环己醇脱水生成环己烯、芳构化生成苯酚以及环己酮二聚脱水反应等卜5l。研究表明：环己醇脱水以及环己酮的二聚脱水均由催化剂上的酸性位引起，而环己醇的芳构化由催化剂中金属铜活性位引起哺]。因此，降低催化剂的酸性有利于提高环己酮的选择性。由此可见，催化剂性能的优劣是环己醇脱氢制环己酮反应的关键。目前，国内外环己