正己醇脱氢制备正己酸及催化剂Cu_2OMgO的研究.pdf

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1、：Ｔ２２４．Ｔ［２９学校代码分类号Ｑ：１０６９７密级：公开学号０１２２０６９８：２ＮｇｐＴ＾＾：＾ＮｏｒｔｈｗｅｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ士学位ｉ２文Ｍ＇ＡＳＴＥＲＳＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮ正己醇脱氢制备正己酸及催化剂Ｃｉｉ０／Ｍ０的研究２ｇ学科名称：化学工程作者：陆润侠指导老师：陈立宇副教授西北大学学位评定委员会二〇一五年西北大学学位论文知识产权声明书本人完全了解学校有关保护知识产权的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属于西北大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版

2、。本人允许论文被查阅和借阅。学校可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。同时，本人保证一，毕业后结合学位论文研究课题再撰写的文章律注明作者单位为西北大学。保密论文待解密后适用本声明。）价，学位论文作者签名：指导教师签名：降年６月曰Ｍ月曰？？西北大学学位论文独创性声明本人声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，本论文不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西北大学或其

3、它教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：年６日月ｆ摘要正己醛广泛应用于树脂一、医药、香料等领域，由正己醇制备正己醒是条生产高附加值产品的路线。脱氢法制备正己醛具有工艺条件温和、操作方法简单、副反应少、环保安全等优点。催化脱氣过程最关键的因素是开发高效、价廉、稳定性好的脱氧催化剂。本文分别采用还原性能不同的两种还原剂合成催化剂活性成分ＣＵ２０，釆用浸淸法制备了负载型催化剂Ｃｕ２０／Ｍｇ０，考察了该催化剂催化正己醇脱氧制备正己醛的工艺条件，并对催化

4、剂进行改性研究。主要内容分为四部分。一ＣＵ０第部分，首先以强还原剂水合肼合成催化剂活性成分，考察了制备催化剂２Ｃｕ２０／Ｍｇ０的条件，并对催化脱氢合成工艺条件进行了考察。催化剂活性成分ＣＵ２０的＝合成条件为：常温常压反应：ｎａＯ：ｎ，ｎ（Ｎ２Ｈ４）ＮＨＣｕＮ０３）２）１：２．２：１催化剂制（）（（；最佳°％备条件为：常温浸绩１２ｈ，Ｎ２保护下７０Ｃ干燥６ｈ，ＣＵ２Ｏ负载量为２６．３５；合成正°－＿ｉｉ己酸的最佳工艺条件．：反应温度２７０Ｃ，常压空速１．２５ｍｌｙｈＮ，液时ｇ，惰性气２流４０ｍｌ／ｍｉｎ人正己５８．８９％６量醇转化率

5、可达，正己醛选择性可达９１．２％。但此方法得到的催化剂ＣＵ０晶粒发育不完整存在氧空位，在空气中性能不稳定表面易。２氧化第二部分，釆用还原性能温和的还原剂葡萄糖合成催化剂活性成分ＣＵ２０，考察了制备催化剂ＣｕｚＯ／ＭｇＯ的工艺条件，并对催化剂进行性能评价。催化剂活性成分ＣＵ２０的合成条件为°：常压，温度６０Ｃ，还原时间２ｈ，物料配比为ｉＫＨｕＯｅ）：ｎＮａＯＨ：Ｑ（）ＣｕＮ０＝２一ｎ（（：２．６：１；催化剂制备条件同第部分：反应温３）２）；合成正己醒的工艺条件为＿ｉ＿９０Ｖ．度２，常压，液时空速１．２５ｍＬｈ人惰性气Ｎ流量４０正己醇转化率

6、ｇｚ可达７２．６９％，正己醛选择性可达９１．０５％。葡萄糖为还原剂制备的催化剂在空气中性能稳定不易氧化，催化性能也优于水合肼还原剂制备的催化剂。第三部分，对于以葡萄糖为还原剂合成的催化剂，采用过渡金属Ｆｅ、Ｚｒ、Ｃｏ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｎｉ对Ｃｕ０／Ｍ０。２ｇ催化剂进行改性研究，考察催化剂改性效果实验表明Ｍｎ改性７９．３６％９３．７９％后催化剂催化效果最好，转化率达到，选择性达到。第四部分，对正己醇脱氢反应进行了动力学研究，推导出了反应动力学方程，并计Ｅ－算出反应的活化能ｃｉ为８７．６７ｋＪｍｏｒ＾关键词：正己醇，正己醒，催化脱氢，Ｃｕ２０／Ｍｇ０催化剂

7、，工艺条件，动力学ｉＡｂｓｔｒａｃｔ－ｍｅｄｉＶｈｅｘａｎａｌｉｓｗｉｄｅｌｙａｌｉｅｄｉｎａｒｅａｓｓｕｃｈａｓｒｅｓｉｎｉｃｉｎｅｓｉｃｅｓ．Ｉｔｉｓｔｈｅｈｉｈａｄｄｅｄｐｐ，，ｐｇ－－ｘｎａｖａｌｕｅｂｙｗｈｅｘａｎｏｌｐｒｅｐａｒｉｎｇｈｅａｌ．Ｄｅｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｏｆｈｅｘａｎａｌｈａｓｔｈｅａｄｖａｎｔａｅｓｏｆｓｉｍｌｅｏｅｒａｔｉｏｎｌｅｓｓｓｉｄｅｒｅａｃｔｉｏ