一氯甲烷在介孔分子筛上催化燃烧的探究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：叠篁翠=日期：碹!丛≥乞关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论

2、文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在一年解密后适用本授权书。刚}暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：导师签名：日期：塑!王：』：兰2日期：丛(￡，工=均学位论文数据集中图分类号TQ426．6学科分类号530．2420论文编号1001020l50026密级公开l学位授予单位代码lOOlo学位授予单位

3、名称北京化工大学作者姓名石兆源学号2012210026获学位专业名称化学工程获学位专业代码430118课题来源自主选题研究方向工业催化论文题目一氯甲烷在介孔分子筛上催化燃烧的探究关键词改性，介孔分子筛，过渡金属，催化燃烧，一氯甲烷论文答辩日期2015．05．25·论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师张润铎教授北京化工大学环境催化评阅人1李建伟教授北京化工大学工业催化评阅人2李英霞副教授北京化工大学化学工程评阅人3评阅人4评阅人5微员会拂李建伟教授北京化工大学化学工程答辩委员1朱吉钦

4、教授北京化工大学化学工程答辩委员2雷志刚教授北京化工大学化学工程答辩委员3李英霞副教授北京化工大学化学工程答辩委员4黄崇品副研究员北京化工大学化学工程答辩委员5摘要一氯甲烷在介孔分子筛上催化燃烧的探究含氯易挥发性有机化合物(CVOCs)属于挥发性有机物(VOCs)@的一种。它主要分为两大类：小分子有机氯化物和高聚合氯化物。它在常温常压下是一种无色有毒可燃气体，排放到大气中不仅会造成空气污染和带来安全隐患，还会危害人体健康。目前，催化燃烧法是消除一氯甲烷的一种高效且经济的方法。催化燃烧法的关键是寻找到活性、选择性和稳定性都

5、优良且价格便宜的催化剂。本课题采用原位合成法，首先合成(Fe、Ce、Co、Mn)／(SBA．15、ⅪT-6)两种负载不同过渡金属的纯硅基介孔分子筛，改性掺铝的(Fe、Ce、Co、Mn)／(AlCl3、异丙醇铝、十八水合硫酸铝)．(SBA．15、SBA．16)的六种负载不同过渡金属的掺铝介孔分子筛，应用在脱氯体系中，通过红外分析光谱的方法以一氯甲烷为CVOCs探针分子对所制备的催化剂进行活性评价，筛选出最优催化剂配方。通过NMR、XRD、H2．TPR、BET、TEM、XPS等表征方法对催化剂的性质进行研究并讨论其与催化剂活

6、性之间的关系。并以纯硅基介孔分子筛Fe／SBA．16为例进行了原位红外机理分析。实验表明，在纯硅基介孔分子筛中，Fe／SBA．15的催化效果最好，掺北京化工大学硕士学位论文铝改性分子筛中，Co／A1C13．SBA．15的催化效果最好；而整体上具有二维孔道结构的SBA．15催化效果都优于具有三维孔道结构的SBA．16和KIT-6。探究纯硅基介孔分子筛Fe／SBA-16的机理，可以知道其主要是在反应过程中生成醛基后再分解。综上所述可知，对于一氯甲烷催化燃烧脱氯体系来说，Co／A1C13．SBA．15以其高CH3C1转化率和良

7、好的产物选择性成为最理想的催化剂。关键词：改性，介孔分子筛；过渡金属；催化燃烧；一氯甲烷ABsTRACTResearchoncatalyticcombustionofMethylchlorideovermesoporousmolecularsievecatalystsABSTRACTCVOCs(Chlorinatedvolatileorganiccompounds)areimportantkindsofsubstancesinvolatileorganiccompounds(VOCs)．Thereareabouttwok

8、indsofCVOCs：smallorganicmoleculechloride，hi．ghpolymerchloride．Methylchlorideissmallorganicmoleculechloride．Itisakindofcolorlesspoisonouscombustiblegasatroomtem