微孔介孔分子筛基催化剂用于氨催化燃烧的研究

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1、北京化。工大学硕士研究生学位论文题目丝塾硷塾坌王箍基催丝趔厦王氢催丝缝缝的硒塞日期：二。一四年五月十九El北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：j灶日期：—尘堂尊牲关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工

2、作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在二‘乒解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密蔻围，适用本授权书。作者签名：导师签名：日期：学位论文数据集中图分类号0643学科分类号150．3035论文编号1001020140020密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名彭暾学号2011200020获学位专

3、业名称化学工程与技术获学位专业代码081705课题来源国家自然科学基金研究方向污染气体催化脱除论文题目微孔／介孔分子筛基催化剂用于氨催化燃烧的研究关键词徽孔分子筛，介孔分子筛，氨，选择性催化燃烧，氧迁移能力论文答辩日期2014年5月19日论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师张润铎教授北京化工大学’工业催化评阅人1李建伟教授北京化工大学化学工程评阅人2李英霞副教授北京化工大学工业催化评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席张润铎教授北京化工大学工业催化答辩委员1李建伟教授北京化工大学化学工程答辩委员2雷志刚教授北京

4、化工大学化学工程答辩委员3李英霞副教授北京化工大学工业催化答辩委员4黄崇品副研究员北京化工大学化学工程答辩委员5张僳副研究员北京化工大学化学工艺征：一．—一。一询。论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745—9)《学科分类与代码》中查四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要徽孔／介孔分子筛基催化剂用于氨催化燃烧的研究作为大气污染物之一的NH3存在于很多化工生产(硝酸盐、含N肥料、石油炼制等)和生物排放、机动车尾气处理中的渗透中。目前处

5、理NH3的方法有生物法、化学法和物理法。其中由于选择性催化氧化法(SCo-NH3)让NH3与02反应生成无害的H：O和N2，反应效率商且用时短的优点，被认为是一种高效理想的NH3处理方法。通过前人们对NH3选择性催化氧化的研究发现，贵金属催化剂具有很高的活性，但N2选择性并不理想：虽然过渡金属氧化物的催化活性和N2选择性都很高，但反应所需的温度却很高；并且前人们大多数还是将催化活性组分负载于无规则孔道结构且比表面积较小的载体上，对于近年来出现的分子筛载体，由于其具有高比表面积、有序的孔径分布、多孔性和热稳定性等特点，能对催化活性起到很大的促进作用而成

6、为了大家研究的热点。基于以上调查本研究制各了一系列的介孔载体催化剂(Cu、Co、Fe、Mn、Ni)／SBA．15、Cu／(SBA．16、ⅪT-6)，微孔载体催化剂(Cu、Co、Fe、Mn、Ni)／ZSM．5、Cu／(Beta、Y、FER、MOR、MCM．49)以及氧化物载体催化剂Cu／(Si02、A1203)和贵金属催化剂(Ag、Pt、Pd)／ZSM．5，将其应用于氨选择性催化氧化体系中，利用XRD、BET、H2．TPR、XPS等表征手段对其物化特性进行表征，并用氧同位素技术对介孔分子筛载体催化剂的氧迁移能力进行了比较。实验表明在介孔分子筛载体中Cu

7、／SBA．15的催化效果最好，微孔分子筛载体中Cu／ZSM．5的催化效果最好；而Cu／ZSM一5比氧化物载体催化剂和贵金属催化剂的催化效果都好。利用氧同位素交换技术将催化剂Co／SBA．15和Cu／SBA-15以及不同的介孔分子筛载体催化剂进行研究并比较，可以知道催化剂Co／SBA-15的表厦氧原子迁移能力比Cll／SBA-15的强，而由于Cu原子与分子筛的作用使得其体相氧更加活泼，导致了其体相氧可以与气相氧进行交换。对于不同介孔分子筛载体催化剂来说，他们的表面氧迁移能力大小按以下顺序递减：Cu／SBA．15>Cll／SBA．16>Cu／KIT-6。

8、而气相180原子分数Qgt按以下顺序减小：Cu／SBA．15>Cu／SBA．16≈Cu／KIT-6，与NH3