介孔分子筛基非均相fenton催化剂的制备及其性能研究

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1、介孔分子筛基非均相Fenton催化剂的制备及其性能研究StudyonpreparationofmesoporousmolecularsievebasedheterogeneousFentoncatalystsanditscatalyticperformance学科专业：化学工程研究生：郝侦成指导教师：张旭斌副教授天津大学化工学院二零一七年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天

2、津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘

3、要非均相Fenton高级氧化技术用于处理各种含有难降解有机物的废水，具有污泥产生量小、催化剂易于再生、水处理成本低、不产生二次污染等优点，而如何合成活性高、稳定性好的非均相Fenton催化剂，是该技术应用及推广的关键。本文通过简单的水热法合成了质轻、多孔、吸附能力强、比表面积大的介孔分子筛MCM-41，并通过浸渍法将Fe和Mn两种金属活性中心同时负载于MCM-41上，制成了高效稳定的非均相Fenton催化剂Fe-Mn/MCM-41。通过XRD、BET、SEM、TEM、FT-IR和XPS表征发现，负载对载体的孔道结构和特性只有轻

4、微的影响，载体的基本结构得到了保留。通过催化实验获得了Fe和Mn的最佳负载量为5%（质量分数），Fe:Mn（摩尔比）=1:1。并且通过吸附实验验证了催化剂对有机物具有较强的吸附性能。通过比较MCM-41、Fe/MCM-41、Mn/MCM-41和Fe-Mn/MCM-41对甲基橙溶液的催化降解效果，发现MCM-41和Mn/MCM-41只对甲基橙有吸附效果，无催化降解作用，而Fe-Mn/MCM-41的催化能力远高于Fe/MCM-41。通过考察反应条件对催化过程的影响，得出了适宜的反应条件。通过比较纳米氧化铁作为催化剂的非均相Fent

5、on过程和硫酸亚铁作为催化剂的均相Fenton过程，发现Fe/MCM-41的催化能力要远强于纳米Fe2O3，但低于均相Fenton过程，这证明了载体MCM-41在催化过程中的作用。通过分析整个催化过程的反应机理，发现该过程中的主要氧化剂为羟基自由基，并且氧化过程由均相Fenton催化和非均相Fenton催化共同完成，其中非均相Fenton催化起主要作用。通过实验证实了Fe、Mn双金属活性中心同时负载时的协同作用，Mn的添加加速了三价铁到二价铁的循环，从而提高了催化效率。另外本文针对该过程的动力学规律进行了简单的分析，针对催化剂

6、对甲基橙的矿化能力和催化剂的可重复使用性进行了检验。关键词：芬顿技术，非均相催化剂，染料废水，MCM-41，Fe-Mn双金属I万方数据ABSTRACTHeterogeneousFentoncatalystsareusuallyusedtotreatthewastewaterwhichcontainsmanykindsoferefractoryorganics.Comparedtoothertechniques,treatmentofthewastewaterwithheterogeneourFentoncatalystshas

7、thesuperiorityoflesssludgesproduction,easiercatalystrecycling,loweroperationcostandnosecondarypollution.ThepreparationofefficientandstableheterogeneousFenton-likecatalystsismostimportantandthekeyfactorintheprocessofactualapplication.Inourwork,mesoporousMCM-41andacti

8、veFe-MnloadedMCM-41(Fe-Mn/MCM-41nanocomposites),werepreparedbyhydrothermalandimpregnationmethodrespectively.Thephysicochemicalcharacterist