探究介孔分子筛催化合成氢化松香及松香甲酯的研究

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1、青岛科技大学硕士学位论文介孔分子筛催化合成氢化松香及松香甲酯的研究姓名：吕先富申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：于世涛20080605青岛科技大学研究生学位论文介孔分子筛催化合成氢化松香及松香甲酯的研究摘要通过水热法合成纯硅介孔分子筛MCM-4l、sBA．15，将合成的纯硅介孔分子筛McM-4l、SBA．15浸渍在氯化钯前驱体溶液中，利用水合肼作还原剂制备了Pd／si．McM41、Pd／sBA．15。利用)a爻D、TEM、氮气脱附吸附、能量X射线分析等技术进行表征。实验结果表明：钯粒子的负载减弱了分子筛结构的有序性，但介孔分子筛的基本结构没有

2、被破坏，金属钯主要以纳米粒子的形式负载在分子筛上。将合成的催化剂应用于松香加氢反应，考察其在不同的反应条件下的催化性能，得出较佳工艺参数：P彤si．McM_4l为催化剂，59松香，反应温度160℃，H2压力8．OMPa，反应时间4h，催化剂用量O．29，在此条件下制得的氢化松香中去氢枞酸含量为9．3％，枞酸含量为1．0％；Pd／sBA．15为催化剂，59松香，反应温度200℃，H2压力8．0MPa，反应时间4h，催化剂用量0．29，在此条件下制得的氢化松香中去氢枞酸含量O．74％，枞酸含量为1．98％。通过水热合成法合成介孔分子筛Mo．MCM．4l、

3、Zr-MCM-4l、Sn-MCM-41、Ti．MCM一41，将酸性基团(S04玉、pTSA等)引入介孔分子筛中进行修饰，制得介孔分子筛催化剂。将制备的催化剂用于催化合成松香甲酯，得到具有较高催化活性的介孔分子筛pTS脚2／Mo．McM．4l。采用Ⅺ之D、氮气脱附吸附、FT-取、Py．IR等技术对催化活性较高的pTSA／砷2瓜压o．1ⅥCM一4l进行了表征。Ⅺ①结果表明合成的催化剂具有介孔分子筛特征结构和良好的长程有序性；N2脱附吸附测试表明pTSA／ZF02／Mo．MCM4l的孔径为3．69Ilm，FT-瓜和Py．m测试结果表明改性基团已存在于介孔分

4、子筛上，并且含有大量的酸性中心。研究了反应温度、反应时间、酸醇摩尔比、催化剂用量等因素对反应结果的影响，考察了催化剂的重复使用性能，初步探讨了催化剂失活的原因。t得出较佳工艺参数：介孔分子筛pTS姚幻2／Mo—MCM．4l为催化剂，反应温度220℃，反应时间3h，松香59，催化剂用量0．29，刀(松香)：雄(甲醇)=l：4，酯化率为85．8％。通过水热合成法制备了SBA．15，采用丫．氨丙基三乙氧基硅烷(AM)与l，3．丙烷磺内酯制备中间体√蝴s，利用硅烷偶联剂的偶联性对分子筛sBA．15进行接枝使其表面功能化，制备分子筛sBA．15．【Hs03．舢

5、订s九Hs04】．．通过)alD、FT-双及Py-IR进行表征，结果表明催化剂具有介孔结构，中间体砧讧s成功接枝到分介孔分子筛催化合成氢化松香及松香甲酯的研究子筛SBA．15上，催化剂有大量的酸中心。将其用于催化合成松香甲酯，研究了反应温度、反应时间、酸醇摩尔比、催化剂用量等因素对反应结果的影响，考察了催化剂的重复使用性能，得出较佳工艺参数：介孔分子筛sBA-15一【Hs03．舢讧s】+【HS04】．为催化剂，反应温度200℃，反应时间5h，催化剂用量O．159，甲醇10mL，酯化率可达到97．2％。关键词：介孔分子筛McM．41sBA．15氢化松香

6、松香甲酯催化青岛科技大学研究生学位论文STUDYoNSYNTHESISoFImRoGENATEDRoSINANDROSINⅣⅡ￡TIm．ESTERUSINGⅣⅡ￡SOPoRoUSMOLECULARSIEVEABSTRACT’rIlepuresilicameSoporollSmolecularsieveMCM一41、SBA—l5wercs)，IltllesizeduIlderhydromenIlalconditions．Pd／Si—MCM-41锄dPd／SBA—l5werepr印ar。dbynleincipientwetIlessimpre印撕onof

7、puresilicaMCM一41witllPdCl2勰pIIeCIlrsorandraduccdbyN2H4‘H20．Thes锄pleswerccharacterizcdbyXItD，TEM，N2adsorption．deso印tion锄dEDXAspectn肋meaLsu砌neIltS．Thef-onIlationofPalladiumn锄opaIticl骼werefouIldtoreduCemecrystall谕t)roftlleSi—MCM一4landSBA-l5觑u11e、怕rk．1rIlcs缸um玎cofPd／Si—MCM4la11dPd／

8、SBA一1SwereclearlymaintainedaRerilllpregnation．Themesop