salenmx介孔分子筛的制备及其催化合成环碳酸酯的研究

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1、万方数据中图分类号UDC0643．3228硕士学位论文学校代码10533密级公珏SalenMX／介孑L分子筛的制备及其催化合成环碳酸酯的研究ThepreparationofSalenMX／mesoporousmolecularsievesandstudyofitscatalyticapplicationonsynthesiscycliccarbonate作者姓名：学科专业：研究方向：学院(系、所)：指导教师：周克渊化学工程与技术化学工艺化学化工学院蒋崇文副教授论文答辩日期边睦圭：二／答辩委员会主席中南大学2014年5月万方数据学位论文原创性声明本人声明，所呈交的学位论

2、文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了论文中特另J；DN以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中南大学或其他单位的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所作的贡献均已在论文中作了明确的说明。申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。作者签名：岱惮日期：业年上月尘日学位论文版权使用授权书本学位论文作者和指导教师完全了解中南大学有关保留、使用学位论文的规定：即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版；本人允许本学位论文被查阅和借阅；学校可以将本学位论文的

3、全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用复印、缩印或其它手段保存和汇编本学位论文。保密论文待解密后适应本声明。作者签名：鲫日期：坦鹾年皇月堑日}，义鬻；导师签名：奠篷；日期：迹年立月妲日万方数据中南大学硕士学位论文摘要SalenMX／介孑L分子筛的制备及其催化合成环碳酸酯的研究摘要：C02是一种储量丰富和廉价的C1化学资源，将C02转化为有机碳酸酯化合物，是回收和利用C02的一条重要途径。SalenMX用来催化C02合成环碳酸酯，具有催化活性高、对湿分和氧分稳定等优点。本文利用具有较大比表面积和孔道高度有序的介孔分子筛为载体，制备出SalenMX／介孔分子筛负载

4、催化剂，评价了SalenMX／介孔分子筛催化C02与PO合成环碳酸酯的催化活性并研究了其反应机理。以正硅酸乙酯为硅源，蔗糖为碳源，非离子型表面活性剂P123为模板剂，正己烷为扩孔剂，采用水热晶化法在强酸性条件下制备了硅基介孔分子筛SBA．15；利用纳米浇筑法和软模板法制备了碳基介孔分子筛OMC，用硝酸氧化改性在OMC表面引入羧基功能基团。结果表明，蔗糖和正己烷的用量对有序介孔碳的孔径有重要影响，蔗糖投料摩尔比从4．2增加到10，产物孔径从5．1nlTl增加到8．4hi／1，引入正己烷后，有序介孔碳的孔径能从5．1nnl扩大到11．2nlTl，扩孔后的OMC仍保留了有序

5、的介TLTL道结构。以3，5一二叔丁基杨醛、邻苯二胺为起始原料，合成了SalenH2配体，再将铬、钴金属离子引入到SalenH2配体中，制备了SalenCo(III)、SalenCo(III)Cl和SalenCr(III)C1三种均相催化剂。三种催化剂在C02与PO的催化反应中都具有较高的催化活性。在优化的反应条件下，PO的转化率分别为93．9％、78．5％和74．7％，SalenCo(III)的催化活性最高。利用液相浸渍法将SalenCo(III)负载到介孔分子筛表面得到SalenCo(III)／S和SalenCo(III)／C负载非均相催化剂。在投料比为1000：

6、1：1，PO的转化率分别为94．9％和80．2％，对PC选择性几乎为100％。负载催化剂能够简化分离过程和达到重复利用的目的，在第三次重复利用中PO转化率仍能达到58．5％和54．O％。在相同条件下，SalenCo(III)／S的催化活性总是高于SalenCo(III)／C的催化活性。SalenCo(III)／S的投料比可在500～4000之间调节并保持较高催化活性，在投料比为4000：1：1时，SalenCo(III)／S的催化效率能达到223．4h～，PO转化率为64．5％。关键词：介孔分子筛；有序介孔碳；C02；PO；SalenMX；催化分类号：0643．32l

7、万方数据中南大学硕士学位论文AbstractThepreparationofSalenMX／mesoporousmolecularsievesandstudyofitscatalyticapplicationonsynthesiscycliccarbonateAbstract：TheuseofcarbondioxideasakindofabundantandcheapC1chemicalresourceforthesynthesisofusefulorganiccarbonatecompoundscanservetocontributetosusta