试析氧化羰基化法催化合成碳酸二苯酯负载型催化剂的研制

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1、中图分类号：学科分类号：!旦225：§2530．24河北理工大学硕士学位论文氧化羰基化法催化合成碳酸二苯酯负载型催化剂的研制作者姓名：凰垃专业名称：丝堂王苎研究方向：擅鲴丝堂昌鳇班制氢珏蕴学习单位：鎏jI理王盍堂学习时间：卫星生提交日期：2QQ2生盟且丝目申请学位类别：王堂亟±导师姓名：茧墨兰型塾蕉单位：塑些堡三盘茔垡墨生皇塑挂垄茎堕恭芸生丝蕉单位：基韭墨墨盘茎论文评阅人：整±￡揸割煎蕉单位：魇出娅煎堂睦差亘堡型整丝单位：强j＆銎王盔堂论文答辩日期：2螋2生Q!旦2旦答辩委员会主席：鍪差生蕉蕉基金资助项目：唐山市科技局(06214501A-12)关键词：碳

2、酸二苯酯；氧化羰基化；苯酚；负载型催化剂唐山河北理工大学2007年04月摘要摘要碳酸二苯酯(DPC)是生产聚碳酸酯(PC)的主要原料，采用先进的技术和环境友好的新工艺生产高质量、低成本的碳酸二苯酯已引起广泛关注。氧化羰基化法利用苯酚、CO、02为原料一步合成DPC，以工艺流程短、低污染、原料成本低的特点，日益成为国内外研究的热点。目前的研究多数采用均相催化氧化羰基化合成DPC，为了克服均相催化剂回收、产品后续分离困难等问题，本文着眼于新型高效负载型催化剂氧化羰基化合成DPC的研究。以霍加拉特剂、不同类型的活性炭及分予筛为载体，利用等体积浸渍法制备了一系列负

3、载型催化剂，重点考察了载体、主剂与助剂的配比、负载量、活化温度及催化剂用量等对催化剂反应性能的影响。通过实验发现以霍加拉特剂为载体的催化剂具有较好的活性，且该催化剂适宜的Pd／Co比为1／7(摩尔比)，PdCl2的负载量为3％左右，催化剂活化温度为600℃左右(陈化时问13h)，催化剂用量lg为宜(原料苯酚80mmd)。使用上述催化剂，考察温度、时间、压力等不同工艺条件及氢醌、四丁基溴化铵对DPC收率的影响。实验确定适宜的工艺条件为：反应温度loo℃左右，压力6．0MPa(02比例占总压15％)，反应时间611，TBAB／Pd摩尔比为30／l左右，H2BQ

4、／Pd摩尔比为40／l左右．在此条件下，DPC收率达到38．7％。采用EDS、SEM表征手段考察了催化剂各组分含量及表面形貌，采用EDS分析可知反应前后催化剂中的Pd、Co、Mn比例变化不大，说明催化剂活性组分比较稳定，有利于催化剂的重复性使用；而原载体上的Cu流失较严重使得催化荆寿命降低，这将不利于催化剂的重复使用，必须补充Cu才能重复使用催化剂。利用扫描电镜观察催化剂表面形貌，发现霍加拉特剂作为载体本身的金属分布比较均匀。将PdCl2负载于霍加拉特剂上时，晶粒略有变大，组分吸附在载体表面，使得催化剂表面更加致密。图21表6参60关键词：碳酸二苯酯；氧化

5、羰基化；苯酚；负载型催化剂分类号：TQ225．52AbstractDiphenylCarbonate(DPC)，whichisachemicalmaterialmainlyusedtoproducePoly-Carbonateinpolyesterindustry,hasbeenattraaingmoleandmoreattentionstoprepareDPCwithenvironmentallybenign,advancedtechnologyandlowercost．Inrecentyears,thestudieshavesetfocusonadir

6、ectoxidativecarbonylationmethod，usingphenol，CO，02asreactant，whichhasthecharacteristicofshortflow，saferprocess，andcheapmaterials．Now,mostoxidativecarbonyltionmethodforDPCsynthesisriseshomogeneouscatalyst,whichisnoteasytoscaleuptheindustryduetothemattersofproductseparationandcatalys

7、trecoveryinthepromisingfuture．InordertOsolvetheproblemsposedbyhomogeneouscatalysLthehomogeneouscatalysttechnologyforDPCsynthesishasbeenproposedinthepaper．Aseriesofsuppoaedcatalysthavebeenpreparedbyisometricdippingmeasure，usingtheHopealite，differentactivecarbonandmolecularsieveasca

8、rrier．Theeffectofcarrier,molarrat