试析整体式催化剂上的乙烯环氧化反应及反应器模拟

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1、天津大学硕士学位论文整体式催化剂上的乙烯环氧化反应及反应器模拟姓名：赵阳申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：辛峰20041201摘要整体式催化剂(monolithiccatalysts)是由许多狭窄的平行通道整齐排列的一体化催化剂。与传统的颗粒状催化剂相比，整体式催化剂具有床层压降低、流体流动较理想以及催化效率高等优点。目前，整体式催化剂已被广泛应用于汽车尾气和工业排放气处理等环保领域：并正在被研究用于甲烷化、水煤气变换、烃类的蒸汽转化、加氢／脱氢、选择性氧化等过程，尤其在一些三相反应中显示了极大的发展潜力。但这些研究绝大部分仅限于

2、实验室水平，距工业化尚有一段距离。目前，关于银催化剂上生成环氧乙烷的研究报道很多，但大多基于传统的颗粒状固定床催化剂，仅有一篇文章用计算机模拟了以金属作载体的整体式催化剂上的乙烯环氧化反应。本文：[作主要分三部分：选用整体式堇青石作为乙烯环氧化反应的催化剂载体，通过浸渍法负载活性组分银：考察反应温度、空速和原料气浓度对乙烯转化率及环氧乙烷收率的影响，确定了整体式催化剂上乙烯环氧化反应的适宜操作条件；在此基础上，建立填充整体式催化剂的反应器模型。堇青石的分子式是2MgO·2A1203·5Si02，用BET法测其比表面积约为10m2／g，通过

3、扫描电镜观察制得的催化剂，发现银颗粒均匀分散在载体表面，呈球形，直径约在0．29in左右。实验采用空气氧化法制各环氧乙烷，在常压、没有负载助催化剂、原料气中没有添加抑制剂的情况下，整体式催化剂的选择性已达到81％左右，与工业条件下氧气氧化法的选择性基本持平。由此相信，在环氧乙烷合成中采用整体式催化剂是可行的、且具有应用前景。实验结果还表明，整体式催化剂上乙烯环氧化反应的适宜操作温度为230℃～270。C，适宜空速为100～250h～，原料气中乙烯的适宜摩尔分率是4％左右。选用华东理工大学朱炳辰等人的本征动力学方程，建立起填装整体式催化剂的

4、乙烯环氧化反应器的平推流拟均相模型，用MATLAB编程求解模型参数，发现模型可以很好地模拟乙烯转化率，但环氧乙烷收率的计算值和实验值有一定差距。在一维模型的基础上，建立了该反应器的三维模型，由于采用整体式催化剂且催化剂载体的通道截面为正三角形，因此与前人在颗粒状催化剂上建立的反应器模型有所不同。关键词：整体式催化剂环氧乙烷堇青石反应器模型ABSTRACTMonolithiccatalysts，madeofasetofnarrowparalleledpaths，offersomeadvantagesaslow—pressuredrop，ne

5、aridealflowpatternandhighercatalystutilizationcomparedwithtraditionalpelletcatalysts．Nowadays，monolithiccatalystshavebeenwidelyusedinthefieldofenvironmentalprotectionsuchasautomotiveandstationaryemissioncontr01．Theyhavealsoprovedhugepotentialsinfieldsofmethanation，waterga

6、sshift，steamreforming，hydrogenation．dehydrogenationandselectiveoxidation，especiallyinthefieldofgas—liquid—solidreact．Butmanyofthesearejustatbeginningofresearchinlaboratory．TherearemanyresearchpublicationsaboutethyleneoxidesynthesizedontraditionalpelletAg—catalyst，butonlyo

7、neonmonolithiccatalystwasfound．Thispaperincludesthreepans：iolitemonolithicsupportswasimpregnatedintotheargentaminetoprepareAg—catalystsusedinthereactofethyleneselectiveoxide，whichwasdifferentfromresearchespresently；influencesofprocessparameters，suchasreactiontemperature，c

8、ompositionoffeedgas，aswellasspacevelocityonthereactionconversationandselectivitywereinvestigated