金属基整体式催化剂与反应器的传递及反应特性

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1、14lflllrflfffllfllflflrflllllFIFIllF／JuPY1810741北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。日期：呈竺Z墨：墨关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读

2、学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在上年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。2007．6．6导师签名：「气l、"学位论文数据集中图分类号T0021．9学科分类号530．2410论文编号1001020040042密级公开学位授予单位代码10010学位授

3、予单位名称北京化工大学作者姓名梅红学号2004080042获学位专业名称化学工程获学位专业代码08170l国家自然科学课题来源研究方向催化反应器性能模拟重点基金论文题目金属基整体式催化剂与反应器的传递及反应特性整体式催化剂，传递特性，甲烷催化燃烧，甲烷水蒸汽重整，吸／放热关键词反应耦合论文答辩日期2007．6．4·论文类型基础研究学位论文评阏及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师李成岳教授北京化工大学催化反应工程评阅人1200700266评阅人2200700267评阅人3200700268评阅人4200

4、700269评阕人5200700270椭员糊袁乃驹教授清华大学化学工程答辩委员1王金福教授清华大学化学工程答辩委员2刘辉教授北京化工大学化学工程答辩委员3李建伟教授北京化工大学化学工程卜答辩委员4季生福教授北京化工大学化学工程答辩委员5一注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《(中国图书资料分类法》查询．三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(CB／T13745-9)《学科分类与代码》中查一询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成．、r气飞、4摘要金属基整体式催化

5、剂与反应器的传递及反应特性摘要过程强化指的是发展新型的装备与技术，使当今普遍使用的过程装备与技术在节能、降耗、高度集成和减少环境影响方面有很大的改进。作为过程强化的技术手段之一，整体式催化剂(结构化催化剂)与传统的颗粒催化剂比较起来，在多相催化反应过程的传递特性和动力学方面均占有很大优势。传统的固定床反应器由随意填充的催化剂颗粒构成，床层热阻大，传热效率低，在进行放热反应时容易出现热点，从而引发副反应，降低目的产物的选择性甚至引起事故。在整体式催化反应器中，整体式并具有规整结构的催化剂载体每单位体积的外表面积大，

6、能保证反应器中良好的传热。另外，与颗粒填充床反应器比较起来，整体式催化反应器的床层压降要低得多。所以，整体式催化剂自从20世纪90年代后期兴起以来一直受到学术和工程界的高度重视，关于整体式催化反应器特性的研究越来越多。由于金属材料具有良好的传热性能，因而金属基整体式催化剂与反应器的研究受到广泛关注。近年来，我们研究小组也对金属基整体式催化剂与反应器进行了一系列研究，例如金属基整体式催化剂的制备、结构与性能关系的实验研究。除了实验研究之外，鉴于数值模拟能节省大量人力、物力，已成为化工过程研究、开发的强有力工具，本文

7、的目的就是通过详细的数学模拟，预测金属基整体式催化反应器北京化工大学博士学位论文的传递和反应性能。提出了将金属基整体式催化反应器用于强吸／放热反应直接耦合的概念，这种整体式催化反应器在替代传统甲烷重整工业反应器方面显示了巨大的潜力，以避免传统工业反应器中由于火焰燃烧供热所带来的热效率低、装备庞大和产生大量氮氧化合物的弊端。事实上，金属基结构化催化剂的宏观反应性能，在很大程度上取决于结构化金属载体的传递特性，然而迄今只有极少的文献涉及到结构化金属载体的传递特性。因此，首先运用基于计算流体力学和传热学的方法，对一种未

8、负载催化活性组分的结构化金属填充床进行了详细的模拟，预测其流场和温度场，进而分析其传递性能。为了显示结构化金属填充床在传递特性方面的优势，将前述结构化金属填充床关于传递性能的模拟结果，与颗粒填充床传热特性实验研究的结果进行对照。结果定量地表明结构化金属填充床与传统的乱堆颗粒填充床相比，的确具有更好的传热性能及很低的压降。进一步讨论了床层结构参数及固相性质对反应器热传递性能