试析仲醇中丙烯环氧化反应过程及催化剂失活与再生的研究

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1、天津大学硕士学位论文仲醇中丙烯环氧化反应过程及催化剂失活与再生的研究姓名：陈俊霞申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：米镇涛2002.1.3中文提要

2、，，rs一1催化丙烯环氧化反应具有反应条件温和：反应速度快、选择性高；使用廉价且安全的稀H：O：溶液做氧化剂；过程无污染等优点。如果采用丙烯环氧化与H：O：生产的集成过程，还可降低H：O}储运费用、节约能耗，是一种非常有工业前景的环氧丙烷合成方法。基于此，本文以丙烯环氧化与伸醇氧化法生产H：O：的集成过程为目标，着重在以下几个方面进行了比较深入的研究。第一．对在仲丁醇溶剂中进行的Ts．1

3、催化H，O，与丙烯环氧化反应进行了较详细研究，考察了温度，压力，Ts。l催化剂浓度，H，O，浓度及产物、副产物等因素对反应的影响，并确定了最适宜的反应条件。实验发现产物PO、副产物水和丁酮的加入显著降低了产物环氧丙烷的收率，因此，实际生产过程中应将生成的PO、副产物水和丁酮及时移出反应系统。第二．在大量实验数据的基础上建立并回归出以仲丁醇为溶剂时，TS．1催化丙烯环氧化反应的动力学方程式和仲丁醇氧化及环氧丙烷醚化副反应的动力学方程式，为环氧化反应器的设计和集成过程的优化提供了依据。第三．在连续釜式反应装置中对异丙醇溶剂TS一1催化丙烯环氧

4、化过程中催化剂的活性变化情况进行了考察；选用了三种不同方法对失活的TS．1进行再生，活性评价表明：H，O，洗涤法和灼烧法的效果较好，而异丙醇溶剂洗涤法无明显再生效果。第四．SEM、XRD、FT—IR、NH，．TPD等分析方法对各阶段Ts．1的表征结果说明TS．1的失活主要是由于醚化副产物大分子堵塞了催化剂孔道，此外可能还有少量Ti流失。关键词：守<0环氧丙烷，H20：，／、能t《，昂＼牝乳荚氓再生力，乏适纷AbstractTheepoxidationofpropylenewithhydrogenperoxidecatalyzedbytit

5、aniumsilicalite(TS一1)hasdistinctadvantages，suchasmoderateconditions，highyieldtOpropyleneoxideandnopollution．Theintegratedprocessofpropyleneepoxidationandmanufacturinghydrogenperoxide，whichCannotonlyreducethetransportationandstorecostofhydrogenperoxide，butalsosavetheenergy

6、ofdistillation，hasabrilliantprospecttobecomeagreentechnologyofthemanufactureofpropyleneoxide．SothefollowingshadbeenstudiedinthisthesisinordertOfacilitatethedesignoftheintegratedprocessthattheepoxidationofpropyleneCanbecarriedouttogetherwiththemanufacturingofH202bysecondar

7、yalcohols．Firstly，theprocessofepoxidationofpropylenewithH202insec·butanolsolventcatalyzedbyTS-1wasstudied．Theeffectofthetemperature，pressure，concentrationofTS一1andhydrogenperoxideontheepoxidationwasinvestigated，andtheoptimumtechnologyconditionsweredetermined．Itwasfoundtha

8、tthepresenceofPO，waterandbutanoneinthesystemcouldinhibittheepoxidationrate．Therefore，thePO，waterandbutanoneshouldbemovedoutofthesystemassoonaspossibleintheprocessofthepracticalproduction．Secondly，bymeansofcorrelatingtheexperimentaldata，thekineticsequationsofpropyleneepoxi

9、dationinsec—butanolsolventandthesidereactions，oxidationofsec—butanolandetherizationofPO，weredete