MPE加氢Cu催化剂失活与再生

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1、间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂失活与再生答辩人：曹之尉指导老师：范以宁教授周军2013年5月19日1、引言2、实验方法3、结果与讨论（1）间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的失活（2）间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的再生（3）提高间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂稳定性的途径4、结论5、致谢1、引言生产拟除虫菊酯类杀虫剂及其它药物的重要中间体间苯氧基苯甲醛（MPA）1、间溴苯甲醛法：缺点：成本高、副产物成分复杂，提纯困难2、间甲苯酚法：缺点：三废多污染大3、催化加氢法：4、间苯氧基甲苯氧化反应工艺路

2、线：此法减少了污染和缩短反应步骤，原料利用率高。课题1.间苯氧基甲苯（MPT）的选择性氧化反应工艺的研究（吴宇）课题2.间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的研究(于飞)课题3.间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的失活与再生（曹之尉）课题4.间苯氧基苯甲酸甲酯加氢产物分离技术（陈彬）2.实验方法1、催化剂制备:H2还原焙烧2h450℃烘干500℃4h120℃γ-Al2O3K-Cu-CeO2/γ-Al2O3Cu(NO3)2Ce(NO3)4KNO3浸渍液浸渍2.2加氢反应装置：2.3间苯氧基苯甲酸甲酯（MPE）加

3、氢条件压力：0.1MPa；温度：400℃；催化剂用量:5ml;MPE:CH3OH=1:14(mol:mol);H2流速:50ml/min;(MPE+CH3OH)进料速度:0.124ml/min。产物采用南京科捷分析仪器GC5890C气相色谱分析，采用面积归一法计算。色谱条件：SE-54毛细管柱，柱长30m；FID温度280℃；气化温度280℃；3、结果与讨论3.1、间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的失活3.2、间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的再生3.3、提高间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂稳定性的途

4、径图1.K-Cu-CeO2/γ-Al2O3催化剂MPE加氢性能评价反应条件:温度400℃;压力0.1MPa;H2流速40ml/min;(MPE+CH3OH)流速0.124ml/min;催化剂用量5ml。图2.K-Cu-CeO2/γ-Al2O3催化剂加氢反应后样品TG-DSC曲线新鲜催化剂反应后催化剂焙烧再生后催化剂催化剂孔容（cm3/g）平均孔径（nm）表面积（m2/g）新鲜反应后新鲜反应后新鲜反应后K-Cu-CeO2/γ-Al2O30.530.4515.215.0174135表1.K-Cu-CeO2/γ-

5、Al2O3催化剂孔结构分析图3.原料精制对K-Cu-CeO2/γ-Al2O3催化剂MPE加氢性能的影响反应条件:催化剂K-Cu-CeO2/γ-Al2O3;温度400℃;压力0.1MPa;H2流速40ml/min;(MPE+CH3OH)流速0.124ml/min;催化剂用量5ml。3、结果与讨论3.1、间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的失活3.2、间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的再生3.3、提高间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂稳定性的途径图4.催化剂焙烧再生对MPE加氢性能的影响反应条件:催化剂K-C

6、u-CeO2/γ-Al2O3;反应温度400℃;反应压力0.1MPa;H2流速40ml/min;(MPE+CH3OH)流速0.124ml/min;催化剂用量5ml。再生条件：10%O2，500℃焙烧4h。3、结果与讨论3.1、间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的失活3.2、间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂的再生3.3、提高间苯氧基苯甲酸甲酯加氢Cu基催化剂稳定性的途径图5.不同反应气体Na-Cu-CeO2/γ-Al2O3催化剂MPE加氢性能CH3OHCO+2H2反应条件:催化剂Na-Cu-CeO2/γ-A

7、l2O3;温度400℃;压力0.1MPa;H2流速40ml/min;(MPE+CH3OH)流速0.124ml/min;催化剂用量5ml。图6.原料中添加水对Na-Cu-CeO2/γ-Al2O3催化剂MPE加氢性能的影响C+H2OCO+H2CO+H2OCO2+H2反应条件:催化剂Na-Cu-CeO2/γ-Al2O3;温度400℃;压力0.1MPa;H2流速40ml/min;(MPE+CH3OH)流速0.124ml/min;催化剂用量5ml。图7.Na-Cu-CeO2/γ-Al2O3催化剂MPE加氢性能稳定性评

8、价结果反应条件:催化剂Na-Cu-CeO2/γ-Al2O3;反应温度400℃;反应压力0.1MPa;H2流速40ml/min;(MPE+CH3OH)流速0.124ml/min;水加入量10%;催化剂用量5ml。4、结论1、对于K-Cu-CeO2/γ-Al2O3催化剂在MPE加氢反应中失活的现象，通过TG-DSC，BET分析的方法，实验分析结果表明积炭可能是导致催化剂失活的重要原因。2、使用通空气焙烧的方法进行催化