顺酐加氢制γ-丁内酯Cu-CeO2-Al2O3催化剂失活与再生研究.pdf

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1、第36卷第3期2015年6月能源化工EnergyChemicalIndustryV01．36No．3Jun．，2015JII页酐力口氢带Uy一丁内酯Cu—Ce02一A1203催化剂失活与再生研究邱爱玲(南化集团研究院，江苏南京210048)摘要：采用共沉淀法制备了cu—Ce02-A1：O，(CCA)催化剂，用于顺酐(MA)常压气相加氢制y一丁内酯(GBL)反应，表现了很好的催化性能，MA的转化率和GBL的选择性均达到100％，然而催化剂容易失活。采用扫描电子显微镜、热失重、N：0分解和x射线粉末衍射表征研究了CCA催化剂的失活原因和中间产物琥珀酸酐(SA)对CCA催化剂失活

2、的影响，并考察了N：一air—H：法对CCA催化剂的再生效果；同时，通过设计试验对CCA催化剂上MA加氢制GBL反应历程进行了分析。结果表明：CCA催化剂的失活主要是由于表面沉积物的生成覆盖了催化剂表面活性位，而表面沉积物的生成与sA的浓度有关；通过N：-air—H2再生法能够完全恢复CCA催化剂的催化性能。此外，给出了CCA催化剂上MA加氢制GBL可能的反应历程。关键词：铜系催化剂顺酐加氢y一丁内酯失活再生中图分类号：TQ032．4文献标识码：A文章编号：2095—9834(2015)03—0004—07Studyondeactivationandregeneration

3、ofCu—Ce02-A1203catalystforhydrogenationofmaleicanhydridetoy-butyrolactoneQIUAiling(ResearchInstituteofN柚jingChemicalIndustrialGroup，Na．jing210048，China)Abstract：Cu—Ce02--A1203(CCA)catalystispreparedbycoprecipitationmethod．Itbehavesgreatperformanceingas—phasehy—drogenationofmaleicanhydride(

4、MA)toT-butyrolactone(GBL)，overwhichbothMAconversionandselectivitytoGBLcallreach100％．Nevertheless．出eCCAcatalysttakesonaflawofquickdeactivating。ThecausesofCCAcatalystdeactivationandtheinfluenceofSA，theoneofintermediatesofthehydrogenationreaction，concentrationinhydrogenationreactionsystemonCC

5、Acatalystdeactiva-tionarestudiedbySEM，TG，N2-decompositionandXRDcharacterizations，andtheeffectivenessofN2-air—H2regenerationmethodisinvestigated。ThereactioncourseofhydrogenationofMAtoGBLoverCCAcatalystisalsoanalyzedduetoexperiments．TheresultsshowthattheCCAcatalystdeactivationresultedfromthe

6、activesitesarecoveredbysurfacedepositsformedbeingrelatedtoSAconcen—trationinthesystem．ThebrilliantcatalyticperformanceofCCAcatalystcallbecompletelyregeneratedbyN2-air—H2methodafterde—activation．Inaddition，apossiblereactioncourseofhydrogenationofMAtoGBLoverCCAcatalystisproposed．Keywords：cop

7、perbasecatalyst；maleicanhydridehydrogenation；y—butyrolactone；deactivation；regeneration7一丁内酯(y—butyrolactone，GBL)属于高沸点、质子型强力溶剂，被认为是最有前途的含氯有机溶剂的替代品⋯，可溶解大多数低分子聚合物和部分高分子聚合物，如聚乙烯、聚氯乙烯和聚苯乙烯等。GBL的生产存在几种工艺，如糠醛法、Reppe法、1，4一丁二醇脱氢环化法和顺酐(MA)加氢法。随着正丁烷部分氧化制MA工艺的大规模工业化实施，大大降