烷基化反应过程中催化剂失活的分析

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1、北京服装学院硕士学位论文烷基化反应过程中催化剂失活的分析姓名：茹进勇申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：杜迎春2001.12.1北京服装学院硕士学位论文摘要本文采用固定床反应器对苯与烯烃特别是苯与干气(含乙烯10---2(Wo)烷基化反应过程中催化剂失活的原因进行了研究。首先研究了反应物及反应产物引起的失活，其次研究了其它杂质对催化剂寿命的影响。反应物及反应产物引起的失活主要是烯烃的齐聚和产物烷基苯与烯烃深度烷基化造成的。实验表明，140"C，O．8Mpa下，乙烯在FX催化剂上齐聚结焦，反J立j迅速，并伴有强烈的放热。齐聚产物中分子量较大的物质占据活}生臣，堵塞孔道

2、，使催化剂失活。丙烯在催化剂上的齐聚反应同样迅速，也伴有强烈的热效应，同样有焦炭迅速生成。但是经过丙烯齐聚后的催化帮Jx,t于苯与丙烯的烷基化反应的活性却影响不大。实验表明，活化乙烯分子与活化丙烯分子分属于不同的催化剂活性中心。在苯与乙烯的烷基化反应过程中，较小的苯烯比促进了多乙基苯的生成，从反应液中可以检测到四乙苯．而在催化剂上却能检测到六乙苯。多烷基苯由于分子体积较大，堵塞孔道．阻碍反应物和产物在催化剂内部的扩散，从而使催化剂逐渐失活。催化蒸馏于气制乙苯工艺中床层润湿率较低时，同样容易发生苯的深度烷基化反应，生成多烷基苯。低润湿率也有利于乙烯齐聚反应，但是由于苯及多烷

3、基苯的存在，乙烯齐聚只能生成分子量较小的物质，并随即参与了烷基化反应，也生成了多烷基苯。一氧化碳，二氧化碳对催化剂无不良影响，苯的含水量在70ppm时，就使催化剂的活性逐渐刚氐。含水量增加，活性下降加快。。关键词：催化剂，失活，齐聚，多烷基苯北京服装学院硕士学位论文AbstractThe出a撕va吐oIlofzeolitecaialystFXmalkylafionofh瓤醒r】ewithetheneandpropeneinaILxed-bedhasbeenstudiedhere．Twopossibilitieswhichmaycal．isethedeactivationo

4、fzeolitecatalystinalkylalionofbenzenewitholefinshavebeenstudiedinthisp。per,muti-alkylbenzenestivmbenzeneandohgomersfromolefins．Withlowratioofbenzene／olefin(mole／mole)，itisveryeasyformuff-“(ylbenzenetocomeintobeing，whichmayadsorbfirmlyonBsitesoraccumulatewiflatimeonstreamandfinallyblockcha

5、nnelsofcatalyst．EthenecanoligomerizeovercatalystFx—01inashoatimeandgivingoffmuchheatwhichcaI．ISeSthetempertureriseseveralcentigeradehigherthanintheinitialstage．ThecarbonizationofethylenedependsmuchOil．thereacdontemporturebutlittleonpressureaboveeomrnonlevel．Oligomersfromolefinsaresocompli

6、catedthattheyCan’tbeseperatedbyGCcolumn,andtheydeactivatecatalystsquicldy．Itseemsthatthedeactivationofcatalystduemucht0oligomerizationofethene，butthingsfiledifferentwhencatalystsalefirstwettedbybellzene．Takeitthatbenzeneistakenawayfromthesurfaceofthecatalystduringtheperiodoflowirrigationr

7、ate,itisstilldifficultforethylenetooligmerizebecausethereiSmuchbenzeneinthechannelsandadsorbedontheBsites．Resultsofmanyexrerimentsshowthatresidueonthedeactivatedcatalystaremainlymulti-alIglh如瑚e．SeveralkindsofgaswhichhasalittlepartinFCCoffgashavealsobeencheckedffbadi