MIBK催化剂失活机理

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1、石油化工·482·PETROCHEMICALTECHNOLOGY2011年第40卷第5期丙酮一步法合成甲基异丁基酮催化剂的失活机理11，21222马龙，马中义，公茂金，田艳明，周玮，赵胤(1．中国石油吉林石化公司化肥厂，吉林吉林132021;2．中国石油吉林石化公司研究院，吉林吉林132021)［摘要］为研究丙酮一步法合成甲基异丁基酮Pd/Al2O3催化剂的失活机理，采用BET，XRD，SEM，O2－TPO等方法，对反应前后的催化剂进行了表征。表征结果表明，反应前后催化剂中的Pd含量没有明显变化，而反应后的催化剂表面织构变化较大，反应后的催化剂孔体积减小、平均孔径增大，Al2O3载体形态由γ

2、型转化为羟基氧化铝的形态;同时，反应后的催化剂表面存在一定的高沸物。因此，催化剂加氢能力降低的主要原因是载体Al2O3形态的变化和催化剂表面包覆的高沸物，造成加氢活性中心减少。［关键词］丙酮;甲基异丁基酮;钯/氧化铝催化剂;失活机理;加氢活性中心［文章编号］1000－8144(2011)05－0482－04［中图分类号］TQ032．4［文献标识码］ADeactivationMechanismoftheCatalystforOne-StepSynthesisofMethylIsobutylKetonefromAcetone11，21222MaLong，MaZhongyi，GongMaojin，

3、TianYanming，ZhouWei，ZhaoYin(1．FertilizerPlantofJilinPetrochemicalCompany，Ltd．，PetroChina，JilinJilin132021，China;2．ResearchInstituteofJilinPetrochemicalCompany，Ltd．，PetroChina，JilinJilin132021，China)［Abstract］ThefreshandthespentPd/Al2O3catalystsforsynthesisofmethylisobutylketonefromacetonewerecharac

4、terizedbymeansofBET，XRD，SEMandO2-TPOtoinvestigateitsdeactivationmechanism．TheresultsshowedthatthePdcontentsinboththefreshandthespentcatalystswerethesame，whiletheporevolumeofthespentcatalystdecreasedandtheaverageporediameterenlargedcomparedtothefreshcatalyst．Thealuminacrystalphasetransformedfromγalu

5、minatohydroxylaluminaandthemacromoleculebyproductsdepositedonthespentcatalystsurface．Hence，theweakenedhydrogenationabilityofthecatalystresultedfromthedecreaseofhydrogenationsites，whichwascausedbythetransformationofthealuminacrystalphaseandthedepositionofthemacromoleculebyproducts．［Keywords］acetone;

6、methylisobutylketone;palladium/aluminacatalyst;deactivationmechanism;hydrogenationsites甲基异丁基酮(MIBK)是一种优良的中沸点溶催化剂的稳定性是实现工业化应用的重要指［1］剂和化工中间体，用途广泛。国内外丙酮一步法标。在丙酮一步法合成MIBK过程中，催化剂的加合成MIBK的工业装置上，普遍采用以磺化苯乙烯氢能力随反应的进行逐渐降低，导致中间产物异丙系阳离子树脂为载体、贵金属Pd为活性组分的有叉丙酮(MO)的含量逐渐增加，造成产品后续分离［2］困难。因此有必要研究催化剂的失活机理以进一机高分子基材催化剂。

7、该催化剂存在热稳定性较差、使用寿命短、不能再生、成本高等缺点。因步提高催化剂的加氢稳定性。此，近年来以分子筛和金属氧化物等为载体的丙酮本工作对丙酮一步法合成MIBK反应前后的［3－10］一步法合成MIBK催化剂成为研究的热点。特别是对于Pd/Al2O3催化剂，采用适当方式对［收稿日期］2010－11－24;［修改稿日期］2011－02－25。［作者简介］马龙(1964—)，男，吉林省吉林市人，大学，高级工程A