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时间:2019-03-11
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1、天津大学硕士学位论文微反应器中的乙烯氧化反应姓名:郑亚锋申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:辛峰20050101中文摘要本文工作致力于微反应器研究这一丌拓性的领域,先后用金属银块和石英毛细管制作了本体催化剂微反应器和毛细管式微反应器,并在微反应器中进行了乙烯环氧化反应实验,考察了微反应器的特性及微反应器中乙烯氧化反应的特点。本文工作通过实践证实了采用在银金属上钻孔的方法制作微米级通道的可行性。虽然在其上进行乙烯环氧化反应的尝试遭受挫折,但进一步的探索通过在石英毛细管中涂覆a—A1203载体并负载银催化剂制作毛细管式微反应器的实验却取得了成功。实验表明:在毛
2、细管式微反应器中进行乙烯环氧化反应,在不添加任何助催化剂和抑制剂的情况下,乙烯的转化率和环氧乙烷的选择性均高于工业水平,环氧乙烷选择性最高可达82%,收率最高可达57%:在转化率和选择性相当的状况下,毛细管式微反应器的空速高达5000h~,大大超过工业水平,而且还可进一步提高;毛细管式微反应器单位体积产量由于操作条件不一致,低于工业水平,但仍有很高的潜力可以挖掘;此外毛细式微反应器中温度易于控制:安全性能好,反应能在原料混合气爆炸范围内安全进行。进一步分析表明:微反应器中微通道内流体流型为层流:传热比表面积大,传热性能好:传质效果好,流体在微通道内可以在毫秒级范
3、围内达到完全径向混合:由于微反应器中流体返混可以忽略,微反应器可以视为活塞流反应器。微反应器中催化反应过程与传统的固定床反应器相区别,在微通道反应器内,由于内扩散过程和外扩散过程速度非常快,所以在微通道反应器发生的化学反应一般为动力学控制反应过程,因而微反应器用于测定化学反应的本征动力学方程更具有优势,可用于催化剂的丌发和评判;微反应器更适合于本征反应速率非常快的化学反应,能够克服内扩散和外扩散速率的限制,提高化学反应速率。最后,任何事物都是一分为二的,微反应器并不是解决所有化学反应过程转化率和选择性问题的“万能药”,微反应器必然有⋯定的局限性和适用范围。据此结
4、合本文工作对微反应器研究工作及方向进行了展望,微反应器研究的首要工作仍是如何实现微反应器并将其应用于合适的反应体系:在微反应器制作过程中如何设计催化剂是微反应器研究的重点和难点。关键词:微反应器:毛细管式微反应器:d.A1203载体;环氧乙烷ABSTRACTThisworkfocusesontheresearchofmicroreactor,ainnovationalfield.Anoumenalcatalystmicroreactorwasmadebysilvermetalandacapillarymicroreactorwasmadebyquartzcapi
5、llariessuccessively,andtheoxidationofethylenetoepoxyethanehasbeenexperimentedinbothmicroreactorsThepropertiesofmicroreactorsandcharactersofoxidationofethyleneinmicroreactorshavebeeninspected.Thisworkprovesthefeasibilityofmanufacturedmicrometerchannelsbydrillinginsilvermetal.Thoughthe
6、experimentsofoxidationofethylenetoepoxyethanehasbeenfailedinit,thefurtherexplorationofmanufacturingcapillarymicroreactorbycoating0【一A1203carrieronquartzcapillariesandloadingsilvercatalystonithassucceeded.Theexperimentsproveasfollows:boththeconversionofethyleneandtheselectivityofepoxy
7、ethaneintheoxidationofethylenetoepoxyethanehappeninginthecapillarymicroreactorwithoutanycatalystspromoterandinhibitorsarehigherthanthestandardofindustrialization,thehighestselectivityis82%andthehighestyieldofethyleneoxideis57%:thespacevelocityofcapillarymicroreactorevenreaches5000h-1
8、,whichexceed
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