试析中孔分子筛的合成、结构表征及其酸催化性能研究

《试析中孔分子筛的合成、结构表征及其酸催化性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、青岛科技大学硕士学位论文中孔分子筛的合成、结构表征及其酸催化性能研究姓名：王志萍申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：于世涛20040416中子L分子筛的合成、结构表征及其酸催化性能研究摘要本研究采用水热合成法合成出Mo．MCM一41fn(si)：n(Mo)=l：O．05、I：0．061和Zr-MCM一41中孔分子筛。合成中孔分子筛的条件为：晶化温度100～140。C，晶化时间24h，焙烧条件200。C焙烧2h，540。C焙烧6h。用Zr(S04)2扩散Mo—MCM．41得到n(Si)：n(Mo)=1：0，05的Zr,q

2、vlo-MCM一41(A)；用0．25mol·L。的Zr(S04)2水溶液处理Mo—MCM．41得到n(Si)：n(Mo)=l：O．05的Zr／Mo—MCM一41fBll和n(Si)：n(Mo)=l：O．06的Zr／Mo-MCM一4l(B2)中孔分子筛：用0．25mol·Lo的H3P04水溶液处理Zr-MCM一41得到P043／Zr-MCM一41。采用XRD、FT—IR、BE。r、ESR及NH3一TPD对其结构及酸强度进行了表征。将所合成的中孔分子筛首次用于催化2．甲氧基萘与乙酸酐的傅．克酰基化反应和d．蒎烯水合反应，详细考

3、察了催化剂的种类、用量及实验条件等因素对模型反应转化率及选择性的影响，得到了较好的工艺条件。其中Zr／Mo．MCM．41(B1)催化2一甲氧基萘酰基化反应的较佳条件为：2-甲氧基萘0．025mol，Zr／Mo-MCM一41(BI)1．59，n(2一甲氧基萘)：n(乙酸酐)=1：8，反应温度为130。C，反应时间为24h，在上述条件下，2．甲氧基萘的转化率达83％，催化剂对1。乙酰基一2．甲氧基萘的选择性达93．8％；Zr／Mo．MCM．4l(B2)催化2．甲氧基萘酰基化反应的较佳条件为：催化剂1．29，2一甲氧基萘O．025

4、mol，n(2．甲氧基萘)：n(乙酸酐)=1：6，反应温度为130℃，反应时间为24h，在上述条件下，2．甲氧基萘的转化率达93．8％，催化剂对1．乙酰基一2．甲氧基萘的选择性达94．9％；Zr／Mo—MCM．41(A)催化2．甲氧基萘酰基化反应的较佳条件为：2．甲氧基萘0．025mol，Zr／Mo．MCM一41fA)1．59，n(2一甲氧基萘)：nf乙酸酐)=l：6，反应温度为130。C，反应时间为24h，在上述条件下，2．甲氧基萘的转化率可达61．9％，催化剂对1一乙酰基一2一甲氧基萘的选择性可达96．6％。Zr／Mo—

5、MCM．41(BI)催化a一蒎烯水合反应的较佳条件为：催化剂用量1．59。d一蒎烯0．15mol，n(a．蒎烯)：n(氯乙酸)：nf水)=1：1：3，反应温度60℃，反应时间8～10b，在上述条件下，n一蒎烯的转化率大于96％，催化剂对血一松油醇的选择性为57．2％；P043／Zr．MCM一41催化Gt一蒎烯水合反应的较佳条件为；催化剂用量1．59，Ⅱ一蒎烯O．15mol，n(a一蒎烯)：n(氯乙酸)：n(水)=1：1：3，反应温度60℃，反应时间8～10h，在上述条件下，d．蒎烯的转化率大于99％，催化剂对Ⅱ一松油醇的选择

6、性为46．7％。本工作对中孔分子筛在相应模型反应中的应用具有指导意义。关键词：中孔分子筛傅一克酰基化反应水合反应催化2-甲氧基萘a一濂烯STUDYONSYNTHESIS．CHARACTERIZATJONANDACIDCATALYTICACTlVITlESOFMESOPOROUSMOLEOULARSIEVESABSTRACTInthisstudy,Mo-MCM一41[n(Si)：n(Mo)=l：O．05、1：0．06】andZr-MCM．41weresynthesizedbyhydrothermalsystem．Thesynt

7、hesisconditionswereobtainedasfollowed：reactiontemperature100～140。0，reactiontime24h，calciningtemperature200℃for2hand540℃for6h．Zr(S04)2weredispersedontothesurfaceofMo-MCM一41，thenZr／Mo—MCM-41(A)[n(Si)：n(Mo)=】：O．05】wasobtained．UsingO．25mol·L～Zr(S04)2toinfusecalcinedMo—

8、MCM一41，Zr／Mo—MCM一41(B1)【n(Si)：n(Mo)=1：O．05】andZr／Mo—McM一41(B2)[n(Si)：n(Mo)=1：0．06】wereobtained．Using0．25tool·L．1H3P04toinfusecalcinedzr—MCM一41．th