试析中孔分子筛的合成、结构表征及催化性能研究

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1、青岛科技大学硕士学位论文中孔分子筛的合成、结构表征及催化性能研究姓名：李露申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：于世涛20030516中子L分子筛的合成、结构表征及催化性能研究摘要松油醇酯化、松节浊水合与聚合以及傅．克酰基化反应，在工业上有着广泛的应用，它们都是重要的酸催化反应，普遍使用无水AICl3、浓硫酸及浓磷酸等强酸催化弃H，这些催化测存在着用量大、污染环境、腐蚀设备及不能重复使用等缺点。因此，国内外研究者～直在研制新型固体酸催化剂来代替。中孔分子筛(如MCM．41等)具有均匀而开阔的六方棱柱结构的一维线性孔道，其孔径可在1．5一10nm调变，比表面积超过70

2、0m2／g等特点。对于催化大分子底物的反应具有显著的优势。但是，MCM．4l本身的酸性较弱，对～些需要强酸催化的反应的活性较低，因此，提高MCM．41的酸性是将其应用于此类反应的关键。本研究采用水热合成法合成出多种中孔分子筛，如AI．MCM．41、Zr．MCM．4l及Mo．MCM．41等，并将强酸基团(如BO，”、80。”、A1CI。等)引入其骨架中制得各种强酸性中孔分子筛催化剂。采用XRD、FT．IR、BET、ESR、NH；．TPD及Hammett指示剂法对其结构及酸强度进行了表征。结果表明：所合成的催化剂具有中孔分子筛的特征结构，良好的长程有序性和结晶度；强酸基团已

3、存在于中孔分子筛上，从而产生强酸中心。将所合成的强酸性中孔分子筛首次用于催化松油醇酯化、松节油水合、松节油聚合及2一甲氧基萘的傅一克酰基化反应，筛选出对各模型反应催化效果显著的催化剂，如S0,3-／Zr—MCM一4I、AICI，／Zr-MCM一41及BOa”／Mo·MCM一4l等。以催化效果较好的强酸性中孔分子筛作为催化剂，详细考察了催化剂的制备方法、用量以及反应条件等因素对模型反应结果的影响-获得了较好的工艺条件。本工作为强酸性中孔分子筛在相应模型反应中的应用提供了指导依据。关键词：中孔分子筛：酸催化：松节油；2-甲氧基萘STUDYONSYNTHESlS，CHARAC

4、TERIZATIONANDCATALYT1CACTIVlTlESOFMESOPOROUSMOLECULARSIEVEABSTRACTTheesterificationofterpineol，thehydrationandpolymerizationofQ-pineneandtheFriedel·Craftsacylationareimportantprocessesinthefinechemicalindustry．Thesereactionsareconcernedwithlargermolecule1炒singstrongacidascatalysts．Thetra

5、ditionalcatalystsusedintheprocessesareA1C13，H2S04andH3P04whichareofsomedrawbackssuchastoolargeamountsofusage，moreenvironmentalproblems，seriouscorrosiontOequipmentandnon-regenerable．Therefore．moreandmoreattentionshavebeenpaidtousingzeolitesandsolidsuperacidsascatalystsforthereactionsinrec

6、entyears．ThemesoporousmolecularsieveMCM-4Ipossessesahexagonalarrangementofuniformlysizedunidimensionalmesoporouswithdiameterswhichcanbesystematicallyvariedfrom1．5to10Elm，largersurfaceareaofmorethan700m‘／g，andshouldthereforebeapotentialcatalystforthereactionsconcernedwithlargermoleculerea

7、ctants．However，theacidityofMCM-41ispoorerandisoflowcatalyticactivityforthereactionusingstrongacidcatalysts．Therefore，enhancingtheacidityofMCM-41isthekeytousingitascatalystsforthereactions．Inthisstudy，severalmesoporousmolecularsievessuchasAI—MCM-41，Zr-MCM·4IandMo-MCM·4I，we