高稳定性介孔分子筛的合成、表征与催化性能的研究

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1、博卜论文高稳定作介孔分子筛的合成．表征吁伴化忭能的研究摘要介孔分子筛由于其大的比表面积，一维线性孔道分布均匀，其孔径可在1．5～lOrim调变等优点，在多相催化，大分子物质的吸附与分离等领域有广阔的应用前景，自问世以来引起了人们极大的兴趣。但是介孔分子筛的(水)热稳定性低，限制了介孔分子筛的实际应用。本文的主要研究目的就是为了寻找合成高(水)热稳定性介孔分子筛的合成方法，并对介孔分子筛进行表征和催化性能的研究。本文提出了两步法合成高稳定性介孔分子筛的合成方法，并且采用两步法合成出了(水)热稳定性较高的含Co、Ni的介孔分子筛。提出了将层状材料引入介孔分子筛

2、孔壁来提高介孔分子筛(水)热稳定性的方法，以含Ni皂石为前驱物合成出了高(水)热稳定性的含Ni介孔分子筛，以天然粘士为原料合成出高(水)热稳定性的介孔分子筛。水热法合成出了介孔Ti02分子筛。采用XRD、FT．IR、TEM、TPR、AFM、TG／DSC、比表面积孔径测定以及元素分析的实验方法对所合成的介孔分子筛进行了表征。结果表明：采用两步法合成可以提高介孔分子筛的(水)熟稳定性，MCM．,41介孔分子筛经850"C焙烧3h仍然具有一定的介孔结构，并且100"C水热处理10天介孔结构没有受到破坏。含Ni和含co的介孔分子筛具有一定的(水)热稳定性，并且合成

3、时加料方式的不同影响介孔分子筛的(水)热稳定性。两步水热法可以进行含Co介孔分子筛的粒径控制，制备纳米级粒径的含Co介孔分子筛。以含Ni皂石为前驱物所合成的含Ni介孔分子筛经850℃热处理3h或100℃水热处理lO天，介孔的有序性没有受到破坏，以天然粘土为原料所合成的介孔分子筛也具有相似的(水)热稳定性，说明层状材料引入介孔分子筛的孔壁可以增加介孔分子筛的稳定性，并且稳定性与介孔孔壁中层状材料的稳定性相关．介孔n02的介孔结构能稳定到350℃，温度过高会造成孔道的坍塌，并且采用萃取法脱除模板剂可以得到较好的孔道结构．介孔分子筛的催化活性研究表明：不含Ni的

4、介孔分子筛本身对苯加氢反应没有催化活性，负载Pt后具有一定的催化活性，含Ni介孔分子筛具有较高的苯加氢催化活性，负载Pt后催化活性明显提高，说明含Ni介孔分子筛可以作为苯加氢反应的催化剂或催化剂载体，并且Ni与Pc的存在对催化活性有执同作用。介孔啊02分子筛与P25型纳米Ti02的光催化活性相当，具有很高的光催化活性。经H2s04处理后的介孔Ti02分子筛在催化合成水杨酸异戊酯的反应中表现出高的催化活性。关键词：介孔分子筛，合成，粘土，皂石，水热稳定性，表征，苯加氢反应，催化性能博十论文高稳定性介孔分子筛的合成、表征与催化件能的研究AbstractMeso

5、porousmolecularsieveshaveattractedconsiderableattentionoftheresearcherssincetheywerediscovered．Owingtothatthemcsoporousmolecularsieveshavelargespecificsurfacearea,onedimensionallylinearanduniformchannelstructure，andtheadjustableporesizerangingin1．5-10／1／11，ithasbeenfoundthattheyha

6、vewidelypotentialapplicationsinthefieldsofheterogeneouscatalysisandadsorptionandseparation．Buttheworsethermalandhydrothermalstabilitiesofmesoporousmolecularsieveslimitedtheirapplication．Inthispaper,themainresearchtargetistolookforsynthesismethodofmesoporonsmolecularsieveswithhi【gh

7、thermalandhydrothermalstabilitiesandtocharacterizethe硒preparedmesoporousmolecularsievesandtheircatalyticproperties．Atwo-stepmethodologywasappliedtothesynthesisofthemesoporonsmolecularsievesinthepresentresearches．Bythismethod，Co—orNi—containingmesoporousmolecularsieveswithhightherm

8、alandhydrothermalstabilitieSweres