mcm-41和硅铝微孔-介孔复合分子筛合成、表征和催化性能的研究

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1、北京化工大学硕上学位论文学位论文数据集中图分类号0643．36学科分类号530．2420论文编号10010200792l密级学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名张玲玲学号200400092l获学位专业名称化学工艺获学位专业代码081702课题来源973项目研究方向工业催化论文题目MCM-41和硅铝微孔一介孔复合分子筛的合成、表征和催化性能研究关键词MCM．41分子筛，硅铝复合分子筛，合成，表征，催化裂化论文答辩日期2007．5．31·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况

2、姓名职称工作单位学科专长指导教师李凤艳教授北京石油化工学院评阅人1李保山教授北京化工大学评阅人2任晓光教授北京石油化工学院评阅人3评阅人4评阅人5徽员蝴李保山教授北京化工大学答辩委员1任晓光教授北京石油化工学院答辩委员2孙桂大教授北京石油化工学院答辩委员3答辩委员4答辩委员5注：一．论文类型-1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询．四．论文编号由单位代码和年份及学号的

3、后四位组成。Ⅱ北京化工大学硕士学位论文嗍Y帆1憾8吣1㈣0叭删62憾2哺MCM．41和硅铝微孔一介孔复合分子筛的合成、表征和催化性能研究摘要本论文采用水热法制备了一系列MCM．41和硅铝复合分子筛催化剂，采用XRD、BET、IR、SEM、TEM、TG。DTA和NH3．TPD等现代分析手段对其进行了表征，以三异丙基苯为反应物对催化剂进行催化裂化性能评价。1、在本实验室条件下，水热法合成MCM．41分子筛的最佳条件为nSi02／nAl203=70、nCTAB／nSi02=O．12，pH-9、晶化温度120。

4、C，晶化时间56h；水热法合成硅铝复合分子筛的最佳条件为nSi02／nAl203=90、nCTAB／nAl203=22、nTEAOH／nAl203=30、nH20／nAl203--．．-1400、晶化温度120℃，晶化时间12--一，84h。2、N2吸附．脱附结果显示，MCM．41分子筛具有2．8nm的均一孔径。合成的硅铝复合分子筛同时具有微孔和介孔结构，而且硅铝复合分子筛的表面积最大达到了l120m2儋，优于MCM．41分子筛的782m2佗。3、SEM照片显示MCM．41分子筛晶体呈团聚状地生长在一起

5、，晶粒大小比较均匀，每个球状晶粒的尺寸约109m左右。硅铝复合分子筛晶体呈团聚状地生长在一起，复合分子筛晶粒聚集，有的在大颗粒上附晶生长了小颗粒，有的晶粒聚合，晶界不再明显。4、TEM照片显示MCM．41分子筛的孔道剖面呈指纹状，孔径尺寸Ill，．，、}、◆．_，1』，．^约2nm以上，与N2吸附．脱附测得的2．8nm左右的孔径尺寸一致。硅铝复合分子筛表面分布着较密集的孔道，而且孔道尺寸不均一，这验证了此种硅铝复合分子筛是微孔．介孔复合的结构。5、吡啶红外光谱显示，硅铝复合分子筛与ZSM．5分子筛相比，

6、B酸和L酸中一tl,数量要少，强度也要低。NH3．TPD测试结果表明硅铝复合分子筛存在弱酸和中强酸中-tl,。随着nSi02／nAl203的增加，硅铝复合分子筛的酸量呈现逐渐减少的趋势。6、TG．DTA测试表明，MCM．41分子筛的骨架在780。C发生坍塌，硅铝复合分子筛的骨架坍塌发生在900℃，说明硅铝复合分子筛具有更好的热稳定性。7、HMCM-41分子筛催化裂化三异丙基苯的反应转化率可达56．1％。随着nSi02／nAl203的增加，转化率呈下降趋势。产物苯、间二异丙苯和对二异丙苯的选择性也随着nS

7、i02／nAl203的增加而降低。硅铝复合分子筛的nSi02／nAl203在30～150之间变化时，三异丙基苯几乎全部发生了反应。随着nSi02／nAl203的增加，苯和异丙苯的选择性逐渐降低，而间二异丙苯和对二异丙苯的选择性逐渐增加。8、具有相同nSi02／nAl203的HZSM．5、HMCM．41、硅铝复合分子筛和机械混合分子筛，其催化裂化三异丙基苯的活性对比表明，硅铝复合分子筛的转化率最高，原料几乎全部发生裂解，且异丙苯、间二异丙苯和对二异丙苯的选择性也较高。HMCM．41的初活性为34．6％，其

8、反应产物里有苯、对二异丙苯和间二异丙苯，选择性都不高。HZSM．5分子筛催化裂化三异丙基苯的转化率最低，仅15．9％，产物中仅有间二异丙苯。机械混北京化工大学硕上学位论文合分子筛ZMl比ZM2的活性高，这可能与ZMl中ZSM．5分子筛的含量冬少有关。硅铝复合分子筛与机械混合分子筛的催化裂化转化率相差悬殊的一结果，证明了硅铝复合分子筛的确是一种微孔．介孔复合的产物，它完全不同于HMCM．41和机械混合物，它的催化裂化性能优越于微孔分子筛、介孔