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1、石油学报(石油加工)2012年6月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTION)第28卷第3期文章编号:1001—8719(2012)03—0380—08ZSM一5/MCM一41介孑L硅铝分子筛担载Pd和Pt制备加氢脱硫催化剂王林英,王安杰,李翔,周峰,胡永康。(1.大连理工大学精细化工国家重点实验室,辽宁大连116012;2.辽宁省高校石油化工技术与装备重点实验室,辽宁大连116012)摘要:将ZSM一5溶于偏硅酸钠水溶液,以十六烷基三甲基溴化铵作模板剂,用水热
2、合成法自组装合成了具有较强酸性和不同si0z/Al0。摩尔比((SiO。)/n(A1。O。))的ZSM-5/MCM41介孔硅铝分子筛(记为ZM(25),z—n(SiOz)/n(A1Os))。以二苯并噻吩(DBT)质量分数为0.8的十氢萘溶液为模型化合物,考察了Si—MCM一41和ZM(x)担载的Pd和Pt催化剂催化加氢脱硫(HDs)反应的活性。结果表明,担载Pt和Pd不会破坏ZM(z)的介孑L结构;DBT在Pd催化剂上主要通过加氢路径脱硫,而在Pt催化剂上则直接脱硫和加氢2条反应路径并重;Si—MCM一41为
3、载体的催化剂HDS活性较低并且失活较快,以ZM(x)为载体的Pd和Pt催化剂加氢活性、加氢脱硫活性、加氢裂化活性及稳定性都有显著提高;ZM(x)担载的Pt和Pd催化剂催化HDS反应的活性可能与其活性组分分散度以及载体的B酸和L酸比例(B/L)有关,具有较好的活性组分分散度和较高B/L比例的ZM(60)担载的Pd和Pt催化剂表现出最佳的加氢脱硫活性和稳定性。关键词:加氢脱硫;MCM-41;ZSM一5;介孔硅铝分子筛;Pd;Pt中图分类号:TE624.9文献标识码:Adoi:10.3969/j.issn.1001
4、-87l9.2012.03.005PreparationofPdandPtHydrodesulfurizationCatalystsSupportedonZSM-5/MCM一41MesoporousAluminosilicateMolecularSievesWANGLinying,WANGAnjie~,LIXiang~,ZHOUFeng,HUYongkang(1.StateKeyLaboratoryofFineChemical,DalianUniversityofTechnology,Dalian116012
5、,China;2.LiaoningKeyLaboratoryofPetrochemicalTechnologyandExperiment,Dalian116012,China)Abstract:ZSM一5/MCM一41mesoporousaluminosilicatemolecularsieveswithstrongacidityanddifferentSiO2/Al2O3molarratios(denotedasZM(z),wherezrepresentedtheSiO2/Al2O3molarratioof
6、themotherliquid)werehydrothermallysynthesizedbyassemblingzeolitesubunits,whichweregeneratedbythehydrolysisofZSM一5inaNa2Sio3aqueoussolution,inthepresenceofcetyltrimethylammoniumbromide.Thehydrodesulfurization(HDS)ofdibenzothiophene(DBT)catalyzedbyPdandPtcata
7、lystssupportedonSi—MCM一41andZM(z)wasstudiedbyusingamodelfeedcontaining0.8%DBTindecalin.TheresultsindicatedthatthemesoporousstructureofZM(z)wasreservedaftertheloadingofPdandPt.HDSofDBToverthesupportedPdcatalystsoccurredmainlythroughhydrogenation(HYD)pathway,
8、whereasbothHYDanddirectdesulfurization(DDS)pathwaysplayedanimportantroleinDBTHDSoverthesupportedPt收稿Et期:2o11—05—11基金项目:国家自然科学基金(20773020,20973030,21073022)、国家自然科学基金青年基金(20503003)和中央高校基本科研业务费专项资金(DUT10L
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