高水热稳定的介孔分子筛的合成与表征

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1、高水热稳定的介孔分子筛的合成与表征宋佳欣[1]南海明高.水热稳定介孔分子筛及介观储氢材料的制备[D].北京：中国石油大学，2011.点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本发展孔材料新型介孔二氧化硅的制备及表征特性及分类制备机理及过程表征实验创新实验结论实验结论点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本多孔无机材料的最初定义源自于其吸附性能，分子筛(molecularsieve)即得名于此,McBain于1932年提出,用于描述一类具有选择性吸附性能的材料。Yangisawa等人利用一层状聚硅酸盐和长链季铵盐通过层状折皱作用合成了三维介孔材料，命名为FSM-16

2、，但当时没有引起人们的注意。日本早稻田大学KazuyukiKuroda教授等1990年报道了三维“微孔”SiO2材料。V.Chiola等发表了“低密度硅的制备”专利，当时没有一个确切的介孔材料名字。后来DiRenzo等利用改专利制备法合成出来的材料与典型的介孔材料MCM-41很相似。19321969198819901992美国Mobil公司的研究人员制成了MCM-41，揭开了介孔材料科学的新纪元。1.1孔材料发展史颗粒形貌丰富比表面积大掺杂其他组分内表面易于修饰介孔均一可调特性点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本1.2介孔材料的特性介孔均一可调颗粒形貌丰富比表面积

3、大点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本内表面易于修饰掺杂其他组分特性水热稳定性很差低催化活性1.2介孔材料的特性点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本孔径在2-50nm孔径小于2nm孔径大于50nm微孔大孔介孔多孔孔材料1.3介孔材料的分类序性分类按介孔有1、过渡金属氧化物成分类按化学组硅基非硅基2、磷酸盐3、硫化物硅的氧化物、硅酸盐等无序介孔材料有序介孔材料普通的SiO2气凝胶、微晶玻璃等，孔径大，孔道不规则点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本介孔孔壁的Si-O键是不完全缩合的，在孔壁上存在大量的末端硅羟基，诱使了硅氧键的水解并进一步导致了

4、介孔骨架的坍塌。微孔分子筛具备晶格结构，组成原子的空间排列是高度有序的，催化活性位均匀分布，这是其具备高度的水热稳定性和催化活性的原因。微孔分子筛介孔分子筛介孔材料骨架是非晶结构，孔壁处于无定形的状态，并且由于孔壁较厚，很多的催化活性位被包埋在孔壁的内部失去了催化活性。点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本2.1介孔二氧化硅的结构与形貌调控2.2以α-亚麻酸为介观模板制备介孔二氧化硅的可行性探索α-亚麻酸体系合成介孔二氧化硅的工艺流程：相对低温高温水热处理胶束内聚合NaOH水溶液去硅组分介孔二氧化硅介孔二氧化硅点击添加文本点击添加文本点击添加

5、文本点击添加文本150ml烧杯1mlα-亚麻酸2.5ml3-胺丙基三乙氧基硅磁力搅拌10ml乙醇10min0.11g偶氮二异丁腈搅拌1h100ml去离子水70℃AIBN-TCM-1过滤，洗涤80℃5ml正硅酸乙酯/30min100℃冰浴加磁力搅拌TCM-1温和条件下亚麻酸体系介孔二氧化硅的制备高温水热条件下亚麻酸体系直接合成介孔二氧化硅pH=10水热反应器48h180℃，200℃，220℃TCM-1-180TCM-1-200TCM-1-220引发剂引发亚麻酸胶束聚合制备介孔二氧化硅点击添加文本点击添加文本点击添加文本点击添加文本1.样品X射线衍射表征2.样品透射电镜及氮气吸附

6、等温线表征1.样品X射线衍射表征1.样品X射线衍射表征2.样品的傅立叶变换红外光谱表征及其聚合胶束动态光散射粒度分析AIBN-TCM-1表征TCM-1TCM-1-180TCM-1-200TCM-1-220AIBN-TCM-1样品X射线衍射表征2θ=2.2°2dsinθ=λd值约为4nm介观结构。AIBN-TCM-1样品透射电镜及氮气吸附等温线表征氮气的吸附量80cm3g-1尺度不同（5～30nm）的颗粒BET比表面积仅为47.98m2g-11.产物为相互连接的球形颗粒，颗粒内部存在尺度不均接近球形的有机相，并没有看到明显的有序介孔结构。2.孔结构是有机微球被烧去后形成的空穴造

7、成的，与透射电镜的结果相吻合。3nm较小的孔结构20nm较大的孔结构TCM-1样品X射线衍射表征宽且强度很低的鼓包（常温）峰形尖且半峰宽较窄（冰浴）2θ=2.2°材料有较好的有序性样品有序性非常差TCM-1样品的傅立叶变换红外光谱表征及其聚合胶束动态光散射粒度分析检测哪种手段更适合诱导亚麻酸发生胶束内聚合吸收强度明显变小1.表明α-亚麻酸分子中有一部分C=C双键在材料的合成过程中被打开了。2.表明紫外光照射对TCM-1样品中α-亚麻酸的聚合并没有可见的影响。无明显变化明显减弱，几乎消失3.表明高温处理对