试析中微双孔分子筛的微波合成、表征及催化性能研究

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1、分类号UDCTQ028密级y-786145学校代号10561——学号200237000201塑华南理工大学硕士学位论文中微双孔分子筛的微波合成、表征及催化性能研究韦利飞指导教师：曼红重副监嚣虽——坐直理王盘堂丝』生篚溢堂暄——申请学位级剐：亟±专业名称：丝堂』壁．论文提交日期：三四§：鱼论文答辩[二

2、期学位授予单位和日期：坐直堡工盔兰．——答辩委员会主席：翌星均垫盗论文评阅人：壅垩：：垄丝矿啤燃摘要摘要中微双孔分子筛是近来在中iL分子筛的基础上发展起来的一种新型的多孔材料。这种新型的中微孔分子筛既有一定比例中孔存在，又有～定比例的微孔存在。而且由于所合成的物质实际上是由氧化

3、物纳米微晶组装而成，因此材料具有较高的表面酸性和水热稳定性。对那些受传质控制的吸附、催化过程，一定比例中、大孔的存在可以引导吸附质或反应物更容易地进入微孔进行吸附或反应(这是微孔分子筛不能及的)，而微孑L的存在则能保证材料有较大的比表面积(这是中孔分子筛不能及的)。中微双孑L分子筛的这一特点使它作为催化剂载体在石油化工、精细化学，制药工业和特种聚合材料的生产方面有着重要的发展潜力。中微双孔分子筛是最近卜年才开始，关于这方面的文献报导还不多。目前常见的中微双孔分子筛的制备方法都是采用水热法，但水热法不仅复杂、费时耗能，制备成本高，而且合成的中微双孔分子筛材料高温和水热稳定性部

4、不够高、表面酸性弱、催化活性低、孔结构分布不合理性、合成过程的重复陛差．难于适应不同领域的大规模工业应用。因此迫切需要开发新的合成技术高放节能地合成中微双孔分子筛，并改善其应用性。本文在详细综述中微双孔分子筛国内外研究现状基础上，全面分析了中微双孔分子筛制各和应用过程中存在的I叫题，提出采用微波法合成中微双孔分子筛，并与传统水热法进行比较，本文首先用水热法进行了中微双孔分子筛的合成，考察了不同的微孔模板剂、不同的硅源和铝源、不同的si／Al比以及顸置晶种的存在对中微双孔分子筛的合成及成品性能的影响，推测了rr．r能的影响机理、筛选出最佳的中微双孔分子筛的制备过程参数，并用x

5、射线衍射(XRD)、低温N：吸脱附实验等手段对合成材料的性质进}亍了表征。这方匠的工作一方面力图进一步完善中微双孔分子筛的水热合成理论，另一方面为中微双孔分子筛的微波合成提供可借鉴的技术参数。结果表明：四乙基氢氧化铵为最佳的微孔模钣剂，Si／AI=30为最佳硅源和铝源的比，有机硅源和铝源有利于中微双iL分子筛的合成，预置晶种的存在可以夫大缩短中微双孔分子筛的合成时间。随后，本文用微波法进行了中微双孔分子筛的合成，不同的中孔晶化过程PH值、时间，不同的微孔晶化时间、温度等对中微双孔分子筛的合成及成品性能的影响．推测了可能的影响枫理、筛选出最佳的中微双孔分子筛的制备过程参数，并

6、甩X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、低温N二吸一脱附实验、傅立叶变换红外光谱(FTfR)、热分析(TG—DTG)、水热稳定性分析等手段对合成材料的毕南理工大学顾士学位论文性质进行了表征。结果表明PI-I=10为最佳中孔晶化环境，60mi_n为最佳中孔晶化形成时间，100。C为最佳微孔晶化温度，90min为最佳微孔晶化时间。论文全面系统比较了微波法和水热法合成中微双孔分子筛地操作参数和产品性能。发现微波晶化法合成的材料明显具有-F列优势：合成时间明显短于其它两种方法、产率高、样品比表面积较大、孔径最可几分布极窄，孔容积相对较大，水热稳定性，材料颗粒度较小且分布均

7、匀、结构致密、吸附性能良好且样品具有良好的高温及以挥发性有机污染物异丙苯和苯为目标物质在所合成的中微双孔分子筛上进行催化氧化反应，粗略探讨所合成的中微双孔分子筛在挥发性有机化合物治理中的应用性。实验结果表明：所合成的中微双孔分子筛对异丙苯的催化氧化效果比苯好，在4500C的反应温度下对异丙苯的催化氧化转化率可达到95％，而在5000C的反应温度下苯的催化氧化转化率只有50％。本课题涉及微波辐射技术在纳米微晶成核过程、晶化过程中影响因素和机理的研究、制各条件的控制和优化以及中微双孔分子筛孔结构的有效控制等一系列基础问题。这些基础问题的研究不仅具有重要的理沦研究意义，而且会大大

8、推动中孔分子筛的实用化进程。关键词中微双孔分子筛：ⅥCM一4l：水热晶化法；微波晶化法：挥发性自‘机物(VOCs)ABSTRACTMeso—microporousmolecularsieveisanewtypeofinorganicporousmaterialbasedonmesoprousmolecularsieve，Thiskindofnewmolecularsieveisassembledbyoxidenanoclusters，andsimultaneouslypossessesalargeamountofm