生物油分级调变与催化加氢提质研究

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1、X%Rsni^/SouthChinaUniversityofTechnology博士学位论文生物油分级调变与催化加氢提质研究作者姓名郑先伟学科专业能源环境材料及技术导指教师常杰教授所在学院化学与化工学院论文提交日期2015年4月ResearchonClassifiedSeparationandCatalyticHydrotreatmentofBio-oilADissertationSubmittedfortheDegreeofDoctorofPhilosophyCandidate：ZhengXianweiSupervisor：Prof.Chan

2、gJieandFuYanSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：TK6学校代号：10561学号：201210104179华南理工大学博士学位论文生物油分级调变与催化加氢提质研究作者姓名：郑先伟指导教师姓名、职称：常杰教授；付严副研究员申请学位级别：工学博士学科专业名称：能源环境材料及技术研究方向：生物质能源的转化及利用论文提交日期：2015年04月27日论文答辩日期：2015年5月29日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：邓先和教授委员：樊栓狮教授，董

3、新法教授，袁振宏教授，常杰教授华南理工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研宄成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写的成果作品。对本文的研宄做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：曰期：y)/土年6月2曰学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，艮P:研宂生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属华南理工大学。学校有权保存并向国家有关部门或机构送交论

4、文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅（除在保密期内的保密论文外）；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。本学位论文属于：□保密，在____年解密后适用本授权书。d保密，同意在校园网上发布，供校内师生和与学校有共享协议的单位浏览；同意将本人学位论文提交中国学术期刊(光盘版）电子杂志社全文出版和编入CNKI《中国知识资源总库》，传播学位论文的全部或部分内容。(请在以上相应方框内打“V”）作者签名：符曰期：L今指导教师签名：日期T/WH$作者联系电话：

5、电子邮箱：联系地址(含邮编）：摘要近年来，寻找可再生、清洁的化石能源替代品已成为研究的热点，生物质快速热裂解油，又称生物油，被认为是一种很有前景的替代燃料。然而生物油存在腐蚀性强、粘度大、水含量高、热值低等缺点，导致其不能直接用于传统的发动机中来代替石油燃料，需要通过化学方法对生物油进行精制得到高品位的液体燃料。本文提出先将生物油进行分类分离，使得性质相似的物质得到富集，再分别对每一类物质进行高值化利用，使用Pd/C催化剂对生物油轻质馏分段进行两段加氢精制，并对加氢反应动力学进行研究，采用CoMoS/Al2O3和HZSM-5催化剂对生物油中质馏

6、分段和重质馏分进行一步法加氢裂解精制，最后制备了用于生物油加氢反应的Pd-In/C双金属催化剂。采用水洗、萃取、减压蒸馏、干燥等手段，将生物油分类分离成四类物质：水溶性组分、粗糖类、酚类化合物、残渣；通过对左旋葡萄糖和粗糖类提取工艺的探索，得出在油水比为1:1、油水接触时间为20min、水洗温度为50℃的分离条件下，生物油中左旋葡萄糖的含量为4.1wt.%，水溶性组分、粗糖类、酚类化合物、残渣的得率分别为31wt.%、30wt.%、30wt.%、9wt.%；结果表明通过分类分离，性质相近的化合物得到了富集，为后续的生物油精制提供了便利。以生物油

7、轻质馏分段为研究对象，Pd/C为催化剂，采用两段加氢精制的手段，目的是得到醇类含氧液体燃料；第一段低温加氢是为了稳定生物油，结果表明只有包含碳碳双键和醛基的化合物发生了反应；第二段高温加氢所有的物质都参加了反应，两段加氢反应后产物的组成是C5-C9的醇类；使用模型化合物对加氢反应路径进行探索，实验表明精制过程经历了醛基/酮基异构化、脱水反应、氢化反应、开环重组等；最后将产品油与93#车载汽油掺混，测试结果表明，掺混燃料的辛烷值提高了0.6个单位。对生物油轻质馏分段第二段加氢反应进行了动力学研究，分别考察了外扩散和内扩散对反应速率的影响，以反应物

8、中氢含量随时间的变化量来计算加氢反应动力学方程，结果表明在实验条件下，内扩散和外扩散对反应速率的影响是可以忽略的，第二段加氢精制过程符合2级反应动力学