负载型非晶态催化剂对生物油催化提质性能研究

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1、学校代码10459学号或申请号201212151758密级硕士学位论文负载型非晶态催化剂对生物油催化提质性能研究作者姓名：翟康导师姓名：张瑞芹教授刘永刚讲师学科门类：理学专业名称：环境科学培养院系：化学与分子工程学院完成时间：2015年5月AthesissubmittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMasterCatalyticPropertiesoftheSupportedAmorphousCatalystforHydrotreamentofBio-oilByKangZhaiSupervisor:RuiqinZha

2、ng,YonggangLiuEnvironmentalScienceTheCollegeofChemistryandMolecularEngineeringMay2015原创性声明本人郑重声明：所悬交的学孩论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者：聚I曰期�>/i"年6月/j曰学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，_识产权归属郑州大

3、学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者：银复曰：期：込年<5月60摘要摘要随着化石能源的不断消耗和环境污染问题的日益严峻，生物质能作为一种来源丰富，清洁的可再生能源受到广泛关注。生物质快速热解得到的生物油是

4、很有前景的液体燃料。但是，生物油中含有的大量含氧化合物使其热值低、稳定性差、腐蚀性强，无法直接作为车用运输燃料利用，需要进一步进行改质提升。催化加氢是最有前景的生物油精制技术。然而生物油的不稳定性增加了开发催化剂的难度，根据生物油的特性开发出高活性的催化剂和高效的加氢技术十分重要。非晶态催化剂在催化反应中表现出很高的活性和选择性，得到的关注日益增多。然而它的热稳定性差，实际应用受到限制。通过负载一种高比表面积的载体是提高其稳定性是一种有效手段。本文采用化学还原法制备了负载型非晶态NiB/SiO2-Al2O3催化剂，以苯酚为含氧模型化合物，对催化剂的加氢脱氧性

5、能及热稳定性进行了研究。实验结果表明NiB/SiO2-Al2O3催化剂具有更强的Brønsted酸性，更高的热稳定性，加氢脱氧活性随着温度的升高而增大，在250℃反应2h后环己烷的选择性达到98.5%。由于生物油成分复杂，热稳定性差，催化加氢过程中容易产生聚合结焦。针对这一问题，我们提出一种新的生物油提质工艺-乳化加氢。首先以十氢萘和正丁醇为乳化剂，通过乳化作用提高生物油热稳定性，然后通过催化加氢进一步改善生物油的品质。本研究分别考察了乳化剂的组成，乳化剂的量，反应时间、反应温度等不同条件对生物油加氢效果的影响。研究结果表明，当十氢萘的比例较高时，生物油乳化

6、较差，当提高正丁醇的比例时，生物油能够很好的乳化。提高乳化剂的量能够有效降低结焦量，提高油相产率，生物油与乳化剂的比例从30:30提高到30:10时，固体结焦率从3.5%增加为10.8%，而油相产率从54.7%降至23.0%。反应时间和反应温度也有较大影响，反应时间由2h增加到4h后，脱氧率由27.5%增大到34.6%；反应温度从240℃提高到280℃时，脱氧率由26.8%增大到34.6%。GC-MS分析结果表明，反应前后物质组分发生了明显的变化，酸类，酮类分别由生物油中的32.5%降至提质油的7.2%和5.8%，酯类由生物油中的5.0%增加到提质油的52.

7、5%。总之，生物油乳化加氢处理后，油品品质得到较大改善，稳定性显著提高。关键词：生物油；乳化；加氢脱氧；非晶态催化剂IAbstractAbstractWiththediminishingsupplyoffossilfuelsandincreasingenvironmentalconcerns,biomasshasgreatpotentialtobeanalternativesourceofenergyduetoitsadvantagesonreproducibility,resourcesuniversalityandenvironmentalprotect

8、ion.Bio-oil,obtainedfrombi