非负载纳米NiMoW硫化型催化剂的制备及其加氢脱氧性能研究

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1、中图分类号至墅UDC31硕士学位论文学校代码lQ§三3密级坌五非负载纳米NiMoW硫化型催化剂的制备及其加氢脱氧性能研究PreparationofUnsupportedNiMoWSulfideNanocatalystsandTheirHydrodeoxygenationPerformance作者姓名：王长龙学科专业：材料科学与工程研究方向：材料加工工程学院(系、所)：材料科学与工程学院指导教师：王德志副指导教师：论文答辩日期竺丛￡：垒答辩委员会主席查!兰筵中南大学2013年5月原创性声明本人声明，所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了论文

2、中特另U,DI：i以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中南大学或其他单位的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所作的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名：她蓝日期：世心上日学位论文版权使用授权书本人了解中南大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留学位论文并根据国家或湖南省有关部门规定送交学位论文，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用复印、缩印或其它手段保存学位论文。同时授权中国科学技术信息研究所将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》，并通过网络向社会公众提供信息服

3、务。作者签名：立碰导师签名：主丛：坌日期：旦年二月兰非负载纳米NiMoW硫化型催化剂的制备及其加氢脱氧性能研究摘要：本文设计和制备了一系列非负载的纳米NiMoW硫化型催化剂，采用了XRD、XPS、SEM、TEM和BET等手段对催化剂进行了表征，并以4一甲基苯酚作为模型化合物测试了催化剂的加氢脱氧性能。采用机械活化法，以M003、W03、m3)2"6H20和S为前驱体，制备了新型的非负载NiMoW纳米催化剂，研究了助剂Ni和退火温度对催化剂微观组织和加氢脱氧性能的影响。结果表明，催化剂呈纳米片结构，具有适中的比表面积；助剂镍极大地促进了催化剂的HDO活性，在Nio．33MoW达到最

4、大值(岛．脚=2．16x105molsdgcal‘1)；助剂Ni促进了直接脱氧(DI)O)反应路径；催化剂晶粒尺寸随退火温度的升高而变大，片状结构粘结，比表面积剧烈降低；HDO活性先增大后减小，在600℃时达到最大(恕．旷1．22x10。5mols。1＆。t。1)；退火温度升高促进了直接脱氧路径(DD0)。通过对比NiMoW与NiMo、NiW催化剂，系统的研究了催化剂活性组分对催化剂组织结构与性能的影响。结果表明，钨的添加增大了NiMo(W)S活性相的比例，极大地提高了催化剂的HDO反应活性，催化剂中W的添加促进了DDO反应路径，催化剂堆垛高度与产物选择性的变化关系与Rim-Ed

5、ge模型相一致；与NiW，催化剂相比，Mo的添加减小了催化剂在c轴方向上的堆垛，极大地增大了催化剂的比表面积，活性位数量增加，催化剂催化4-甲基苯酚的反应活性从大到小为NiW3M03>NiW3M02>NiW3M04>NiW3Mo>NiW3；Mo的添加促进了加氢路径(HYD)且堆垛程度与产物选择性的变化关系符合Rim-Edge模型。图28幅，表11个，参考文献94篇。关键词：NiMoW；机械活化；非负载；4一甲基苯酚；加氢脱氧分类号：TK6IIPreparationofUnsupportedNiMoWSulfideNanocatalystsandTheirHydrodeoxygen

6、ationPerformanceAbstract：Int11lsthesis，aseriesofunsupportedNiMoWnanocatalystsweresuccessfullyprepared，andtheywerecharacterizedbymeansofⅪm，XPS，SEM,TEMandBETspecificsurfaceareameasurements．TheHDOperformancewasalsotestedbyusing4-methylphenolasamodelconpound．TheunsupportedNMoWnanocstalystsweresuc

7、cessfullypreparedbyanovelmechanicalactivationmethodfollowedbytheannealing,inwhichM003，W03，Ni(N03)2‘6I-120andabountSasthereactants．And‘一^‘‘‘一theintluenceofpromoterandannealingtempreatureonthes仃uctLlresandcatalyticfunctionswerealsodisscussed．Th