磷化物加氢脱氧催化剂的制备及性能研究.pdf

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1、分类号TQ519学号151040179密级全日制学术型硕士学位论文题目磷化物加氢脱氧催化剂的制备及性能研究作者姓名王豪导师姓名、职称徐海升副教授学科(专业)名称化学工程提交论文日期2018年06月14日学位论文创新性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢中所罗列的内容以外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果；也不包含为获得西安石油大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中做

2、了明确的说明并表示了谢意。申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。论文作者签名：____________日期：____________学位论文使用授权的说明本人完全了解西安石油大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属西安石油大学。学校享有以任何方法发表、复制、公开阅览、借阅以及申请专利等权利。本人离校后发表或使用学位论文或与该论文直接相关的学术论文或成果时，署名单位仍然为西安石油大学。论文作者签名：__________日期：__________导师签名：__

3、________日期：__________·注：如本论文涉密，请在使用授权的说明中指出（含解密年限等）。中文摘要论文题目：磷化物加氢脱氧催化剂的制备及性能研究专业：化学工程硕士生：王豪（签名）指导教师：徐海升（签名）摘要以鳞片石墨粉（325目）、次磷酸钠、氯化镍为原料，采用Hummer法制备氧化石墨烯（GO），进一步还原制备了磷化镍/还原氧化石墨烯（Ni2P/RGO）催化剂，并通过SEM、EDS、BET和XRD等手段对Ni2P/RGO催化剂进行了表征。以苯甲醛HDO实验评价了Ni2P/RGO催化剂的催化性能，通过单

4、因素实验及正交试验考察并优化了Ni2P/RGO催化剂的制备条件。在实验考察范围内，Ni2P/RGO催化剂活性和选择性随着镍磷摩尔比(A)、负载量(B)、焙烧温度(C)的增大，基本保持先增大后减小的趋势，焙烧温度的影响相对显著。正交实验考察结果表明，催化剂最优制备条件分别为镍磷摩尔比为2:1.5，负载量为20%，焙烧温度为300℃。同时，通过单因素实验及正交试验考察并优化了苯甲醛HDO反应条件。在实验考察范围内，随着反应温度(T)、反应压力(P)、反应时间(t)的变化，均会引起Ni2P/RGO催化剂活性和选择性的变化

5、，其中反应压力的影响相对显著。正交实验考察结果表明，苯甲醛加氢反应的最优条件分别为反应温度300℃，反应压力2.5MPa，反应时间4.0h。此外，考察了催化剂在不同存储时间下的反应活性及选择性。实验表明，在一般条件（常温常压除湿）下保存50天后，总体上催化剂存储稳定性良好。在最优条件下多次实验，Ni2P/RGO催化剂对苯甲醛HDO的转化率可达到94%以上，对甲苯选择性接近90%，催化性能相对优异。同时，考察了不同载体与Ni2P的协同作用，采用化学还原法将GO与拟薄水铝石按一定比例配成溶液，充分混合后还原，制备RGO

6、-Al2O3复合载体；利用苯甲醛的HDO实验，分别对Ni2P/Al2O3、Ni2P/RGO和Ni2P/RGO-Al2O3三种催化剂进行性能评价，并研究了苯甲醛在RGO-Al2O3复合载体表面的吸附—解离过程。结果表明，RGO-Al2O3复合载体具有RGO与Al2O3的两方面特性，在苯甲醛HDO过程中，Ni2P/RGO-Al2O3的催化性能较优于其他两种催化剂。RGO-Al2O3复合载体与Ni2P表现出较好的协同作用，可以被认为适合用作负载磷化物的良好载体。关键词：生物油；苯甲醛；加氢脱氧；磷化物；石墨烯；复合载体论

7、文类型：应用研究I英文摘要Subject:PreparationandPropertiesofPhosphideHydrodeoxygenationCatalystSpeciality:AppliedChemistryName:WangHao(signature)Instructor:XuHaisheng(signature)ABSTRACTGraphitegraphitepowder(325mesh),sodiumhypophosphiteandnickelchloridewereusedasrawmateria

8、ls.Grapheneoxide(GO)waspreparedbytheHummermethod,andnickelphosphide/reducedgrapheneoxide(Ni2P/RGO)catalystwasfurtherprepared.TheNi2P/RGOcatalystswerecharacterizedbySEM,EDS,BETandXR