niwcnts催化剂的制备及其加氢脱氧特性研究

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1、大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：丛巡』丛k盆血过垫塑麴量盘!氢旦鱼氢煎!丝盔宽作者签名：牺螫曰期：坐丝年—厶月_一厶日万方数据大连理工大学专业学位硕士学位论文摘要随着石油资

2、源的日益枯竭，以煤焦油、生物质油及页岩油等非常规油品制燃料油显示出巨大潜力和发展前景。然而，与原油相比，非常规油品往往含有更高的杂原子(如硫、氮、氧)含量，传统贵金属催化剂易中毒失活，而过渡金属催化剂具有高活性高稳定性，以及良好抗硫抗氮性的特点，可用于非常规油品的精制。本论文以NiW／CNTs为加氢催化剂，采用等体积浸渍法制得一系列不同金属镍钨比以及不同负载量的催化剂。结果表明，当Ni／W=0．48时NiW／CNTs催化加氢活性最高，高负载量的催化剂活性高于低负载量的催化剂活性，硫化后的催化剂稳定性、活性和寿命得

3、到很大提高。采用XRD、BET等方法对NiW／CNTs催化剂表征。选择不饱和芳烃典型化合物萘作为催化剂NiW／CNTs催化加氢研究的模型化合物，结果表明，萘在NiW／CNTs上的转化率最高为100％，四氢萘产率最高为88．48％最低为14．67％，十氢萘总产率可高达84．17％。而四氢萘可脱氢生成萘，十氢萘也可脱氢得到四氢萘，十氢萘催化加氢后反顺比例值最大，最高可达8．699。对甲酚的存在会影响萘催化加氢的产物分布，接触时间小于17．3min促进萘的饱和加氢，大于17．3min后会与萘竞争加氢。喹啉和二苯并噻吩加

4、入影响萘在NiW／CNTs催化加氢，但影响可逆，活性可恢复初始值。以对甲酚为催化加氢脱氧研究的模型化合物，结果表明，对甲酚在NiW／CNTs催化加氢脱氧时以HYD路径为主，对甲酚转化率最高可达100％。在反应温度为300℃时，甲基环己烷产率达最高值79．95％；气液比为500(v／V)时，最利于对甲酚的HYD路径。在萘的存在的情况下，接触时间较短时促进了对甲酚的DDO路径。而喹啉的存在则抑制了对甲酚的HYD路径，噻吩的存在却促进了对甲酚的HYD路径。关键词：加氢；脱氧；NiW；碳纳米管；萘；对甲酚万方数据NiW／

5、CNTs催化剂的制备及其加氢脱氧特性研究ThepreparationofcatalystsandHDOresearchwithNiW／CNTsAbstractCoal—tar。bio—oilandoil—shale，asunconventionaloilresources，haveshowedhugepotentialanddevelopmentprospectswithworldoilresourcesbeingdepleted．However，comparedwiththecrudeoil，unconvent

6、ionaloiloftencontainedhigherheteroatom(S，N，O)content，traditionalnoblemetalcatalystsareliabletobepoisoned，transitionmetalsulfidecatalystshavehighHYDactivitiesandgoodresistancetoSandN，SOt11eycanbeusedinpurificationofunconventionaloil．Inthiswork，aseriesofNiW／CNT

7、scatalystswithdifferentNi／Wmolarratioandloadingwerepreparedbyincipientimpregnation．Resultsshouwedthat，theoptionalinitialNi／WratioWas0．48andtheactivityofhigh—loadingcatalystswerehigherthanlow—loading．SulfiedNiW／CNTscatalystshadhigheractivityandstability．TheNiW

8、／CNTscatalystswerecharacterizedbyX—raydiffraction(XRD)andbrunauer．emmett-teller(BET)．etc．NaphthaleneWaschosenasHYDmodelcompounds，resultsshowedthat，theconversionrateofnaphthalenewithNiW／CN