离子液体中负载型纳米催化剂的制备及其α，β

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1、离子液体中负载型纳米催化剂的制备及其α，β离子液体中负载型纳米催化剂的制备及其α，βα，β0-饱和醛选择性加氢产物在香料、医药、农药和食品等领域应用广泛。由于α，β-不饱和醛分子中同时存在C=C键和C=O键，加氢反应比较复杂，要制得高品质的加氢目标产物，加氢反应必须做到高选择性和高转化率。因此，研发对α，β-不饱和醛加氢具有高活性、高选择性的负载型纳米催化剂是本课题的研究重点。本论文创新应用咪唑类离子液体作溶剂，以正硅酸乙酯为成胶材料，采用溶胶-凝胶法制备了镍基、钌基和钯基三个系列负载型纳米催化剂，用于α，β-不饱和醛选择性加氢反应体系。系统研究了离子液体结构、活性组分含量、制备条

2、件、助剂等因素对催化剂加氢性能的影响，利用BET、XRD、SEM、H_2-TPR、CO-TPD、EDS、FT-IR、TG等方法对研制的催化剂进行了表征。论文确定了Ni／SiO_2催化剂的最佳制备工艺：[Bmim]BF_4离子液体为溶剂，镍含量20wt％，焙烧温度873K，还原温度823K，5wt％Sm为助剂，采用溶胶-凝胶法制备。研制的催化剂对柠檬醛液相加氢具有好的催化反应性能，柠檬醛的转化率和香茅醛的选择性分别为66．3％和90．8％。确定了5％Sm-Ni／SiO_2催化剂上柠檬醛液相选择性加氢制香茅醛的最佳工艺条件：催化剂用量(占柠檬醛投料量的质量分数)20％，氢气压力1．0S

3、Pa，反应温度413K，转速1200r／min，反应时间10h。在优化条件下，柠檬醛转化率达95．1％，香茅醛选择性达96．7％。该催化剂具有较好的稳定性。以[Bmim]BF_4离子液体为溶剂，采用溶胶-凝胶法制备的Ru／SiO_2和Pd／SiO_2催化剂在柠檬醛选择性加氢制香茅醛反应中也表现出较好的催化性能。其中5％Ru／SiO_2催化剂上柠檬醛转化率和香茅醛选择性分别为87．3％和85．1％；5％Pd／SiO_2催化剂上柠檬醛转化率为98．3％，香茅醛和二氢香茅醛的选择性分别为40．9％和52．5％。以[Bmim]BF_4离子液体为溶剂，采用溶胶-凝胶法制备的5％Sm-Ni／S

4、iO_2、5％Ru／SiO_2和5％Pd／SiO_2催化剂对肉桂醛、苯甲醛、苯乙酮等α，β-不饱和醛选择性加氢反应也都表现出较高的催化性能。摘要5-7ABSTRACT7-15第一章绪论15-431.1文献综述15-401.1.1离子液体15-221.1.1.1离子液体的概述15-161.1.1.2离子液体结构和分类161.1.1.3离子液体的特点16-171.1.1.4离子液体的合成171.1.1.5离子液体在纳米催化剂制备中的应用17-221.1.1.5.1金属氧化物催化剂181.1.1.5.2金属纳米粒子催化剂18-201.1.1.5.3负载型金属催化剂20-221.1.2α,

5、β-不饱和醛选择性加氢研究进展22-401.1.2.1α,β-不饱和醛选择性加氢22-231.1.2.1.1脂肪族α,β-不饱和醛选择性加氢221.1.2.1.2芳香族α,β-不饱和醛选择性加氢221.1.2.1.3杂环类α,β-不饱和醛选择性加氢221.1.2.1.4萜类α,β-不饱和醛选择性加氢22-231.1.2.2α,β-不饱和醛选择性加氢纳米催化剂23-391.1.2.2.1纳米催化剂的种类23-381.1.2.2.2纳米催化剂的制备方法38-391.1.2.3α,β-不饱和醛选择性加氢机理和反应动力学39-401.2论文研究思路及主要研究内容40-431.2.1研究思路

6、40-411.2.2主要研究内容41-431.2.2.1催化剂的制备41-421.2.2.2催化剂的表征421.2.2.3催化剂的应用研究42-43第二章实验部分43-562.1主要试剂与仪器43-452.1.1主要实验试剂43-442.1.2仪器及设备44-452.2二烷基咪唑类离子液体的合成45-492.2.11-丁基·3-甲基-咪唑四氟化硼([Bmim]BF_4)的合成462.2.21-苄基-3-甲基-咪唑四氟化硼([Bzmim]BF_4)的合成46-472.2.31-(2-羟基乙基)-3-甲基-咪唑四氟化硼([C_2OHmim]BF_4)的合成47-482.2.41-(2-

7、羟基乙基)-3-乙基-苯并咪唑四氟化硼([C_2OHeBim]BF_4)的合成48-492.3催化剂的制备49-512.3.1以咪唑类离子液体为溶剂49-512.3.1.1Ni/SiO_2催化剂的制备49-502.3.1.2M-Ni/SiO_2(M=La,Sm,Ce,Fe和Sn)催化剂的制备502.3.1.3Ru/SiO_2催化剂的制备502.3.1.4Pd/SiO_2催化剂的制备50-512.3.2以醇-水混合液为溶剂512.4催化剂的表征51-532.4.1傅立叶