氧化铈分子筛催化二氧化碳—乙醇制备碳酸二乙酯的研究

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1、分类号：TQ225．5密级：天津理工大学研究生学位论文氧化铈／分子筛催化二氧化碳一乙醇制备碳酸二乙酯的研究(申请硕士学位)学科专业：化学工程研究方向：低碳能源转化作者姓名：兰荣指导教师：孙永跃2014年2月ThesisSubmittedtoTianjinUniversityofTechnologyfortheMaster’SDegreeTheResearchofDiethylCarbonatefrlCarbondioxidefromarOndioxide-E’’。’1‘t‘h1。anoll。over

2、／弋-●1，1■Il●LeriumoXlcIe／上vlolecUlarsievecatalystsByLanRongSupervisorSunYongyueFeb．2014独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津理工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。-．J，学位论文作者

3、签名：兰聚签字日期：Ⅵ烨年2-月西日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解墨盗墨墨盘望有关保留、使用学位论文的规定。特授权墨盗堡墨盘望可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编，以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复本和电子文件。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名：兰券导师签名：孑J，扣次签字日期：WJ缈年砂月面日签字日期：五I孵。月西日摘要碳酸二乙酯(DEC)是一种绿色环保的化学品，因此具有极其广泛

4、的应用前景。而对二氧化碳资源的合理利用可以有效的改善环境，既缓解了能源危机，又减少了二氧化碳的排放。本文对氧化铈(Ce02)／3A分子筛催化剂催化二氧化碳一乙醇制备碳酸二乙酯进行了研究，对催化剂的选择及催化剂的制备方法也进行了探讨。氧化铈／3A分子筛对于C02和乙醇矗接合成碳酸二乙酯(DEC)的反应具有较好的催化活性，实验采用共沉淀的方法，以硝酸铈为前驱体制备氧化铈催化剂，催化剂的焙烧温度为600℃，分子筛采用市售的球状3A分子筛，经100。C干燥备用。在乙醇和二氧化碳的进料量分别为343。2mmo

5、l和223．7mmol，氧化铈0．39，3A分子筛1．Og，反应压力7Mpa，反应温度150℃，反应2h后得到DEC产物0．152mmol，副产物为l，1一二乙氧基乙烷(Acetal)，选择性为86．1％。探讨了乙烯作为脱水剂，对DEC合成过程的影响，实验中以70mL／min的流速通入乙烯30min，乙烯进料量为14．48mmol，没有新的副产物生成，同时DEC的产量和选择性均变化不大，分别为0．142mmoI和80．3％。通过X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、热失重分析(TGA)、透射

6、电子显微镜分析(TEM)等方法对催化剂的晶型，孔径大小，比表面积，体相性质等进行考察，分析了催化性能与催化剂结构的关系。结果表明，沉淀法和水热合成法制备的氧化铈均具有立方萤石结构，沉淀法制备的氧化铈催化剂具有良好的孑L结构，尽管采用水热合成法制备的氧化铈，比表面积大于沉淀法，但催化活性没有提高，表明该反应中，催化剂的比表面积和催化活性没有直接的关联。关键词：碳酸二乙酯二氧化碳乙醇氧化铈3A分子筛乙烯AbstractDiethylcarbonate(DEC)hastheextremelywidespr

7、eadapplicationprospect，becauseDECiSakindofenvironmentallyfriendlychemicalproduct．ThereasonableutilizationofC02hasmadeasignificantcontributiontoimprovetheenvironment，thatitnotonlyrelievestheenergycrisis，butalsoreducesemissionsofcarbondioxide．Directsynth

8、esisofDECbyceriumoxide(Ce021and3Amolecularsievesfromcarbondioxide—ethanolwasstudied，includingtheselectionofcatalystsandthepreparationmethodsofcatalysts．Ceriumoxideand3AmolecularsieveshadeffectivecatalyticactivityforthedirectsynthesisofD