氧化锆分子筛催化co2和乙醇直接合成碳酸二乙酯的研究

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1、分类号：TQ225．5密级：天津理工大学研究生学位论文氧化锆／分子筛催化C02和乙醇直接合成碳酸二乙酯的研究(申请硕士学位)学科专业：化学工艺研究方向：低碳能源转化作者姓名：张军指导教师：尹晓红孙永跃2014年2月ThesisSubmittedtoTianjinUniversityofTechnologyfortheMaster’SDegreelIII11111IIIllllIlllllllIll[IIJIIdIIIY2519588TheResearchofDiethylCarbonatefromCa

2、rbondioxide．．Ethanoloverzirconiumoxide／MolecularsievecatalystsByZhangJunSupervisorYinXiaohong，SunYongyueFeb．2014独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得墨盗墨墨太望或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文

3、中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：切／够年≥月珍日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解墨盗墨墨太望有关保留、使用学位论文的规定。特授权叁盗墨兰盘望可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编，以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复本和电子文件。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名：涨导导师签名：孑j、水掀签字日期：矽f恪2月够日签字日期：加f忤Z月西日摘要C02是C1家族中最为廉价

4、和丰富的碳资源，所以对C02资源合理利用的研究受到了学者们的高度关注。二氧化碳作为反应物合成碳酸二乙酯(DEC)的研究不但可以得到实用价值高的化工产品，还可以使生态环境有一个重要的改善。本文对氧化锆／3A分子筛催化二氧化碳和乙醇直接合成碳酸二乙酯进行了研究，并对反应条件进行了优化。Zr02／3a分子筛在C02和乙醇合成碳酸二乙酯的过程中显示出较高的催化活性。3A分子筛的加入与Zr02单独作为催化剂相比反应产量提高了1倍多。对催化剂的制备工艺进行了优化：采用正相沉淀方式，沉淀pH为9，焙烧温度为600℃

5、时制备的Zr02按质量比为5：2的比例与3A分子筛进行物理混合后催化效果最佳。并对Zr02和3A分子筛进行了表征，探讨了其表面性质对于催化效果的作用。优化了反应温度、反应压力、反应时间、原料比等反应条件，确定了最佳的工艺条件为：在乙醇和二氧化碳的进料比为514／225mmol，反应温度为150℃，反应压力为7Mpa，反应时间为2h时，碳酸二乙酯的产量最高，可以达到0．0543mmol，选择性在60％以上。在二氧化碳和乙醇反应的过程中，本文对加入乙烯、乙腈、环氧丙烷和环氧丁烷等脱水剂来促进反应进行作了初

6、步探索。结果表明乙烯的加入使产物略有提高，选择性基本不变，而其他脱水剂并没有明显的效果。关键词：二氧化碳碳酸二乙酯3A分子筛氧化锆脱水剂AbstractC02chemistryisthemostcheapandabundantcarbonresourcesintheClfamily．ItsimmobilizedandutilizationresearchiSoneofthemostimportantsubjectstoallcountriesintheworld．Theresearchonsynthe

7、sisofdiethylcarbonate(DEC)fromcarbondioxidecangethighvalue—addedchemicalproducts．Italsocanmakeanimportantimprovementtotheecologicalenvironment．Inthispaper,directsynthesisofdiethylcarbonatebyZirconium(IV)oxide(Zr02)andmolecularsievesfromcarbondioxideande

8、thanolwasstudied，andthereactionconditionswereoptimized．Zr02／3AmolecularsievehadahighcatalyticactivityinthesynthesisofdiethylcarbonatefromC02andethan01．When3Amolecularsievewasaddedintothereactionasaco-catalyst，theyieldofDECwaseffe