ce,xzr,1-xo,2和ceo,2催化co,2和乙醇直接反应合成碳酸二乙酯

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1、天津大学硕士学位论文Ce<,x>Zr<,1-x>O<,2>和CeO<,2>催化CO<,2>和乙醇直接反应合成碳酸二乙酯姓名：王玮申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：马新宾20070601摘要二氧化碳的大量排放带来了严重的全球性环境问题，对其进行资源化利用一直都是研究者关注的焦点。从二氧化碳出发合成碳酸二乙酯(DEC)工艺路线的研究不仅可得到高附加值的化工产品，而且将二氧化碳作为一种可循环利用的碳资源，对改善生态环境也具有重要意义。本文对铈锆复合氧化物(Ce。Zrl．x02)及氧化铈(Ce02)催化二氧化碳和乙醇直接合成碳酸二乙酯进行了研究。Ce。Zrl．。02(x=0．0

2、7)和Ce02对C02和乙醇直接合成DEC均具有较好的催化活性。催化剂前驱体选用氧氯化锆和硝酸铈，采用共沉淀同步加料的方式制备催化剂，催化剂的焙烧温度为800℃。反应条件为C02和乙醇的进料量分别为238mmol和168mmol，0．19Ceo．07Zr0．9302催化剂或0．59Ce02催化剂，反应温度140"C，反应2h后可分别得到0．29mmol和0．4mmol产物DEC，选择性可达到95％，同时伴随微量副产物乙醛和1，1．--7,氧基乙烷的生成。zr掺入Ce02的立方萤石结构，可以提高催化剂的高温稳定性和抗烧结能力，增大催化剂的比表面积。CexZrl．x02催化剂在x=

3、0．5时，催化剂结构最稳定，粒径最小。Ce。Zrl．x02催化剂在X不同取值下具有不同的晶形结构，利用XRD谱图进行分析可以得到：x<0．15时为四方相与少量单斜相：0．150．8时为立方相。Ce；Zrl．x02催化剂对C02和乙醇直接合成DEC的反应活性取决于催化剂的晶形结构和表面酸碱性。当0．15

4、TCarbondioxide，whichisblamedfortheglobalgreenhouseeffect，hasattractedresearchers’attentionforitsutilization．Theprocessfordirectsynthesisofdiethylcarbonate(DEC)fromC02andethanolnotonlyproduceseconomicchemicalswithhighvalue，butalsoimprovesenvironmentbyusingC02asrecycledcarbonresource．Inthispap

5、eLdirectsynthesisofDECfromC02andethanoloverCe)【Zrl．x02andCe02wasstudied．CexZrt—x02(x=0．07)andCe02wereeffectivecatalystsfordirectsynthesisofDECfromC02andethan01．ThecatalystswerepreparedbyprecipitationfromZrOCl2andCe(N03)3withNH3"H20ataconstantpHandwerecalcinedat800"(2．WhenC02andethanolwerecha

6、rged埘也238mmoland168retool，respectively,for2hat140℃，0．29mmolor0．4mmolDECwith95％DECselectivitycouldbeobtainedusingthecatalystofo．1gCe0．07Zr0．9302or0．59Ce02withtraceamountofaldehydeandacetal．TheinsertionofzirconiumatomsintotheCe02cubicfluoritestructureshouldbeconferredonthehighthermalstabilityo

7、fthetexturalpropertiesandformationofhighsurfacearea．ThecatalystsofCexZrl-x02couldbestabilizationof也efluoritestructureandthesmallestparticlesatx=0．5．ThestructuresofCexZn．x02werevariedwiththeCe／Zrratio．硼1estructuralmodificati衄ofzirconium—ceriumWaScha