氮杂环卡宾环金属钌化合物的合成及插炔反应研究

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1、万方数据中图分类号：UDC：学校代码：10055密级：公开尚脚犬謦硕士学位论文氮杂环卡宾环金属钌化合物的合成及插炔反应研究SynthesesandAlkyneInsertionReactionsofNHC—basedCyclometalatedRutheniumComplexes论文作者呈独申请学位理堂亟±学科专业直扭化堂答辩委员会主席塑建昌指导教师王值全麴援培养单位丝堂堂院研究方向金属直扭丝堂评阅人塑建昌!塞盐盛南开大学研究生院二零一四年四月万方数据南开大学学位论文使用授权书根据《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法

2、》，我校的博士、硕士学位获得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在《著作权法》规定范围内的学位论文使用权，即：(1)学位获得者必须按规定提交学位论文(包括纸质印刷本及电子版)，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文，并编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》；(2)为教学和科研目的，学校可以将公开的学位论文作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全文浏览、下载等免费信息服务；(3)根

3、据教育部有关规定，南开大学向教育部指定单位提交公开的学位论文；(4)学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所及其万方数据电子出版社和中国学术期刊(光盘)电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并收入相应学位论文数据库，通过其相关网站对外进行信息服务。同时本人保留在其他媒体发表论文的权利。非公开学位论文，保密期限内不向外提交和提供服务，解密后提交和服务同公开论文。论文电子版提交至校图书馆网站：b娅；丝Q2：113：2Q：!鱼3；§QQ!纽垦巳￡丛趔￡苎：也乜。本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过

4、论文答辩；提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。作者暨授权入签字：呈独2014年5月29日南开大学研究生学位论文作者信息论文题目氮杂环卡宾环金属钌化合物的合成及插炔反应研究姓名马冲学号2120110666答辩日期2014年5月29日论文类别博士口学历硕士√硕士专业学位口高校教师口同等学力硕士口院／系／所化学学院专业有机化学联系电话022．2350478lEmailmoon．sun2008@163．corn通信地址(邮编)：

5、天津市南开区卫津路94号南开大学化学楼北楼516(邮编：300071)各注：是否批准为非公开论文注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书馆，非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》。万方数据南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、己公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文

6、中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：里独2014年5月29日非公开学位论文标注说明(本页表中填写内容须打印)根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制(≤2年)口秘密(≤10年)口机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20年月日南开大学学位评定委员会办公室盖章(有效)注：限制★2年(可少于2年)：秘密★10年(可少于10年)：机密★20年

7、(可少于20年)万方数据摘要本文通过研究氮杂环卡宾前体与【p—cymene)RuCl2】2的分子内c—H键活化反应，在温和条件下合成了一系列环钌金属化合物。该氮杂环卡宾环钌金属化合物能与炔烃发生插炔反应，高产率生成一种新型的咪唑盐。这一新发现首次披露了炔烃对碳．金属．卡宾键的插入反应。1、虽然合成氮杂环卡宾环钌化合物的方法已有报道，但这些合成方法普遍存在路线较长、产率不高和反应条件苛刻的缺陷。本文通过一锅法反应，简单高效地合成了一系列芳基取代的氮杂环卡宾环钌化合物，开辟了一条更加经济实用的合成路线。2、通过单晶衍射技术分析测定

8、了这一系列化合物中的9个化合物的分子机构。比较这些化合物的结构参数，可以发现N．苯基上取代基团的电子效应对Ru．C键的键长有一定影响。其中，强拉电子基团可使Ru—CPh和Ru—CNHc键的键长缩短，增强化合物的稳定性。3、进一步研究了氮杂环卡宾环钌化合物的插炔反应。当以甲醇为