含p o原子的氮杂环卡宾化合物的合成与性能研究

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1、㈣㈣㈣㈣IIIIY1813。IIIII17IIII15IIII114ll南开大学学位论文使用授权书根据‘南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》，我校的博士、硕士学位获得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在‘著作权法》规定范围内的学位论文使用权，即：(1)学位获得者必须按规定提交学位论文(包括纸质印刷本及电子版)，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文，并编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》；(2)为教学和科研目的，学校可

2、以将公开的学位论文作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全文浏览、下载等免费信息服务；(3)根据教育部有关规定，南开大学向教育部指定单位提交公开的学位论文；“)学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所和中国学术期刊(光盘)电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并收入相应学位论文数据库，通过其相关网站对外进行信息服务j同时本人保留在其他媒体发表论文的权利。非公开学位论文，保密期限内不向外提交和提供服务，解密后提交和服务同公开论文。论文电子版提交至校图书馆网站：http：／／202。113．20．

3、161：8001／index．htm。本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答辩；提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。作者暨授权人签字：祝运攫2010年6月2日南开大学研究生学位论文作者信息论文题目含P、0原子的氮杂环卡宾化合物的合成与性能研究姓名祝冠彬l学号I2120070728I答辩日期I2010年5月27日论文类别博士口学历硕士√硕士专业学位口高校教师口同等学力硕士口院／系／I所化学学院f专业

4、I农药学联系电话13662162400lEmailJzgbl09@163．corn通信地址(邮编)：南开大学六教111室备注：I是否批准为非公开论文l否注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书馆，非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》。南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工

5、作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。．学位论文作者签名：袒运攫2010年6月2日非公开学位论文标注说明根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制(≤2年)口秘密(≤10年)口机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20年月日限制★2年(最长2年，可少于2年)秘密★lO年(最长5年，可少于5年)机密★20年(最长10年，可少于lO年)近

6、年来，由于氮电子能力和较差的兀卡宾化合物获得了广能直接影响氮杂环卡宾金属络合物的性质，设计合成含有不同取代基的氮杂环卡宾金属络合物并研究其催化性能具有重要的理论和实际意义。本论文以咪唑和苯并咪唑环为基础，合成了一系列新型含P、O原子的双齿或多齿配体，并将其应用于催化反应，取得了较好的催化效果。以2．氯．6．二苯基膦基吡啶为原料，合成了2．(1．咪唑基)．6．二苯基膦基吡啶PLla和2．(1．苯并咪唑基)．6．二苯基膦基吡啶PL2a，将这两个含有P,N配位点的多齿配体应用于C．C、C．O偶联中取得了较好的催化效果。PLla和PL2a经硫化、

7、甲基化后分别生成了1．(6．二苯基硫化膦基．2．吡啶基)．3．甲基咪唑盐PLlc和1．(6一二苯基硫化膦基．2．吡啶基)．3．甲基苯并咪唑盐PL2c。通过Pd(0hc)2或[Rh(COD)C1]2与PL2c反应，得到了不同配位模式的钯或铑的氮杂环卡宾金属络合物。以氯甲基吡啶氮氧为原料，合成了1一苯基．3．吡啶氮氧苄基咪唑盐No．L1，1．均三甲基苯基．3一吡啶氮氧苄基咪唑盐NO．L2，以及手性的联萘苯并咪唑盐0t)．1d，(S)-2d。将NO．L1和NO．L2应用于C．C偶联得到了中等到较好的收率。关键词：磷氮配体氮氧化合物氮杂环卡宾金属

8、络合物催化AbstractAbstractN-Heterocycliccarbenesligands(NHCs)havebeenrapidlydevelopedinrecentyearsdue