碳材料负载铂催化剂催化氯苯加氢脱氯的研究

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1、碳材料负载铂催化剂催化氯苯加氢脱氯的研究学位论文完成日期：巡f竺年量月L生曰指导教师签字：答辩委员会成员签字：、洛一、)～C～／，叻j《铣W／{f＼o一，嘭／、＼』多复缒碰青岛科技大学研究生学位论文4JllrlllllrlllllllllllllllllIJIIIIlllllllrrJIIIY2552755碳材料负载铂催化剂催化氯苯加氢脱氯的研究摘要氯代有机物毒性大、难降解，对人类健康和环境造成了严重威胁，因此氯代有机物的处理问题日益受到重视。用催化加氢脱氯的方法降解氯代有机物，不仅经济而且环境友好。在液相多相催化加氢脱氯中，碳材料具有异于其他传

2、统材料的优异性能，例如，良好的化学稳定性、优异的导电和导热性能、很小的毒性和发达的孔结构等等。因此，碳材料作为催化剂载体来负载和分散金属粒子具有十分广泛的应用前景。本文以碳材料为负载型铂催化剂的载体，研究了在温和的液相条件下，以氯苯为氯代有机物的模型分子的催化加氢脱氯反应。以活性炭为催化剂载体制备了一系列活性炭负载铂催化剂，详细讨论了载体结构和表面含氧基团对催化剂活性和氯苯加氢脱氯的影响；探讨了化学改性活性炭载体对氯苯加氢脱氯的影响，研究了催化剂的稳定性。使用活性炭负载的铂催化剂，实现了在较温和的反应条件下(298K，0．1MPa，甲醇为溶剂)，

3、氯苯可完全快速加氢脱氯，反应六小时完成。在碳纳米管负载铂催化剂催化氯苯加氢脱氯反应中，深入探讨了醇类溶剂、非质子极性溶剂和载体性质等因素对脱氯反应的影响。研究表明，在298K、O．1MPa、4h的反应条件下，氯苯可完全快速加氢脱氯；溶剂极性越小越有利于氯苯的加氢脱氯；将反应后的催化剂进行了四次回收利用后发现催化剂的催化活性下降趋势缓慢，催化活性相对稳定，选择性几乎无影响。以氧化石墨烯负载铂为催化剂，研究了氯苯的加氢脱氯反应。研究发现，在298K、0．1IVIPa、3h的反应条件下主要产物为苯；同时研究了催化剂的稳定性和催化剂失活机理。关键词：碳材

4、料负载催化剂加氢脱氯氯苯碳材料负载铂催化剂催化氯苯加氢脱氯的研究Il青岛科技大学研究生学位论文HYDRODECHLORINATIONOFCHLOR0BENZENEOVERCARBONⅣ呛TEIUALSSUPPORTEDPLAT肌丁MCATALYSTSABSTRACTChlorinatedorganiccompoundshavebeenusedonalargescaleinpetrochemical，chemical，andelectronicindustries．Thosecompoundsarewidespreadenvironmentalco

5、ntaminants．Thosecompoundshavebeenreceivingincreasingconcernforwhichhadagreatthreattohumanhealthandcouldcauseseriousenvironmentalpollutionduetotheirhightoxityandlowdegradability．Inrecentyears，thecatalytichydrodechlorination(HOC)hasreceivedmoreandmoreattentionbecauseitissimple，

6、effectiveandsafe．Inthefieldofheterogeneousreactions，carbonmaterialshavebeenusedascatalystsupportstodisperseandstabilizemetalnanoparticlesbecauseoftheiroutstandingproperties，suchashighchemicalstability,excellentelectricalandthermalconductivity,possibletohavevariousporesandnont

7、oxic，etc．Inthisthesis，liquidphasehydrodechlorinationofchlorobenzenewasstudiedovercarbonmaterialssupportedplatinumcatalysts．Firstly,colloidalplatinumnanoparticleswerefirstpreparedandthenadsorptedtoactivecabrons(AC)．LiquidphasehydrodechlorinationofchlorobenzenewassutdiedoverPt／

8、activecarbon(Pt／AC)．Theeffectsofsurfacestructureandchemistryenvironm