负载型铂基催化剂的可控制备及催化加氢性能

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1、硕士学位论文负载型铂基催化剂的可控制备及催化加氢性能ControlledSynthesisandCatalyticHydrogenationPerformanceofSupportedPlatinum--basedCatalysts学21107198完成日期：圣Q!垒生墨旦大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一

2、同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：鱼垫型丝垒监』丘封鱼皇茧丝劐鱼星』蕉丝塑里氢：l：笙亟壁作者签名：；兰重重曰期：兰!!!年—鱼月—生日大连理工大学硕士学位论文摘要负载型铂基催化剂具有高活性、高选择性和良好的稳定性，因而被广泛应用于燃料电池电极催化剂、石油化工中的催化重整以及各种精细化学品的合成等领域。本论文通过[Pt(C5H9)2]、[Pt(COD)C12]和[Fe(H20)6][PtCl6]前躯体材料的制备来调控制备负载型的铂基催化剂，然后以邻氯硝基苯和菲的选择性加氢为探针反应研究了其催化加氢性能

3、。在无水无氧条件下，以氯亚铂酸钾，1，5．环辛二烯和5．溴．1．戊烯等为原料合成了对空气和水稳定，具有较低熔点(40。41oC)的铂金属有机前驱体[Pt(C5H9)2】。该有机前驱体独特的螯合结构使其具有很强的挥发性，并且能够在温和条件下，’在氢气气氛中被还原成铂纳米粒子。在常温减压下采用金属有机化学气相沉积法(MOCVD)将金属有机前驱体负载到SBA．15载体上，成功制备出了不同担载量(2．27叭％，3．24叭％，4．95吼％)的铂催化剂PffSBA．15。FT．IR、XRD、TEM和HRTEM等表征结果表明，制备得到的催化剂上面没有小分子物质的残留，并且铂纳米粒子的分布均匀，粒径的尺寸

4、为4．6+1．0nlil。这系列催化剂在催化邻氯硝基苯的加氢反应中，显示出了较好的活性。随着铂担载量的增加，催化剂的活性显著增强，目标产物邻氯苯胺的选择性略有降低。以氯亚铂酸钾，1，5．环辛二烯等为原料合成了结构稳定的铂金属有机化合物二氯(1，5．环辛二烯)铂[Pt(COD)C12]；以氯铂酸和四水合氯化亚铁等为原料合成了双金属盐[Fe(H20)6][PtCl6】。然后分别以[Pt(COD)C12】和[Fe(H20)6】[PtCl6]为前驱体，运用浸渍法合成了不同担载量的单金属催化剂2％Pt／SBA．15和3％Pt／SBA．15，双金属催化剂3％Ptl％Fe／SBA．15和3％Pt2％Fe

5、／SBA．15。XRD和TEM的表征结果显示，单金属催化剂中铂粒子的粒径约为7．5nnl；双金属催化剂中铂铁粒子的粒径约为8．5Ilnl。双金属催化剂的XRD谱图中，铂铁晶面的出峰位置相对于铂晶面的出峰位置向右有所偏移，说明铂和铁之间有一定的相互作用。在催化菲的选择性加氢反应时，随着铂担载量的增加，催化剂的活性增加，但是不利于二氢菲和对称八氢菲的生成；第二组分Fe的加入降低了催化剂的加氢活性，但是增加了二氢菲和对称八氢菲的选择性。所以，催化剂中金属的担载量并不是越高越好，只有在金属的担载量适中时，才能在催化剂具有一定催化活性的情况下，针对性的提高目标产物的产率。关键词：铂基催化剂；化学气相

6、沉积法；浸渍法；邻氯硝基苯加氢；菲加氢负载型铂基催化剂的可控制备及催化加氢性能ControlledSynthesisandCatalyticHydrogenationPerformanceofSupportedPlatinum-·basedCatalystsAbstractSupportedplatinumcatalystshavehighactivity，highselectivityandgoodstability，whichmakethemimportantapplicationsinfueleellelectrodes．catalyticreformingofoilandthesy

7、nthesisoffinechemicals，etc．Thesynthesesoftheprecursors[Pt(CsH9)2]，[Pt(COD)C12]and[Fe(H20)6][PtCl6]regulatethepreparationsofsupportedplatinum．basedcatalysts，whichareusedforhydrogenationofo-chloronitrobenzeneandphe